СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТОК ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

Изобретение относится к ядерной энергетике и касается технологии изготовления таблеток ядерного топлива путем смешения сырьевых порошков с различной концентрацией содержания урана-235 и повышенным содержанием урана-234 и урана-236, в частности при использовании порошков регенерированного ядерного топлива, особенно для реакторов типа CANDY (канадский дейтерий-урановый реактор с тяжелой водой под давлением).

Уровень техники
Процесс изготовления таблеток ядерного топлива заключается в формовании порошков оксидов урана в сырые таблетки, которые затем спекаются до необходимой плотности.

К спеченным таблеткам предъявляются довольно жесткие требования по плотности, геометрическим размерам, микроструктуре, термической стабильности и другим параметрам.

Для обеспечения этих требований порошки, подаваемые на прессование, должны обладать определенными характеристиками по фракционному составу, текучести, насыпной плотности и другими свойствами.

Как правило, исходные порошки диоксидов урана, изготовленные по различным технологическим схемам, необходимыми свойствами не обладают. Поэтому исходные порошки диоксидов урана подвергают предварительному интенсивному измельчению, обычно истирающим воздействием, например, в шаровых мельницах для обеспечения однородности свойств по объему. Затем полученный продукт либо гранулируют в распылительных сушилках, либо уплотняют путем прокатки валками или прессованием шашки с последующей грануляцией на ситах. После чего осуществляют прессование таблеток, в частности, без использования жидких добавок - пластификаторов, т.е. реализуют так называемый "сухой" метод изготовления таблеток ядерного топлива. При этом необходимо обеспечить заданную концентрацию (обогащение) урана-235.

Известен способ изготовления ядерного топлива в виде смеси изотопов урана (Синев Н.М. Экономика ядерной энергетики. Основы технологии и экономики производства ядерного топлива. Экономика АЭС, М.: Энергоатомиздат, 1987, с. 139). Способ заключается в том, что в качестве исходного сырья используют смесь изотопов урана, которую фторируют до получения гексафторида урана. Далее гексафторид урана подвергают возгонке в виде газовой фазы, которую разбавляют газовой фазой гексафторида естественной смеси изотопов урана с целью уменьшить содержание урана-236. Известный способ энергоемок и не позволяет регулировать концентрацию вредных изотопов - уран-232, уран-234 и уран-236, поскольку в процессе обогащения методом газовой диффузии повышается их концентрация. Повышение концентрации вредного изотопа уран-232 приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, тепловыделяющих элементов) из-за мощного и вредного излучения продуктов его распада и загрязнения рабочих помещений.

Известен способ изготовления ядерного топлива, заключающийся в механическом смешении порошков двуокиси урана и двуокиси плутония, с последующим прессованием смеси для изготовления таблеток, которые затем измельчают до крошки, в которую добавляют порошок двуокиси урана (Ле Бастар Ж. Рециклирование и приготовление смешанного оксидного топлива: достижения Франции и Бельгии. "Атомная техника за рубежом", 11, 1995). После смешивания крошки и двуокиси урана из них прессуют и обжигают керамические таблетки ядерного топлива. Данный способ не позволяет обеспечить требуемую гомогенность, что негативно сказывается на надежности таблеток ядерного топлива.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому способу является способ изготовления таблеток ядерного топлива, включающий смешение до требуемой степени однородности и заданного содержания R₃ урана-235 порошков с различным содержанием урана-235, которые соответственно хранятся в различных емкостях, и прессование таблеток ядерного топлива (RU 2110856, G 21 С 19/42, 10.05.1998). Способ заключается в смешивании трех компонентов порошков закиси-окиси урана. В процессе смешивания производят контролирование и регулирование до заданных концентраций изотопов урана. Это обеспечивается тем, что содержание вредных изотопов урана во втором компоненте существенно ниже, чем в первом компоненте. Известный способ основан на экспериментальном подборе массы каждого компонента для получения порошка с заданными параметрами. В результате общая масса смеси порошков, направляемых на гомогенизацию, может отличаться от заданной величины, что ухудшает процесс перемешивания, поскольку смесители проектируют на определенную оптимальную массу порошка, при которой достигается максимальная эффективность гомогенизации.

Кроме того, известный способ предполагает существенное снижение содержания урана-234 и урана-236, которые поглощают тепловые нейтроны.

Сущность изобретения
Задачей настоящего изобретения является разработка и создание способа изготовления таблеток ядерного топлива, обладающего улучшенными параметрами.

В результате решения данной задачи возможно получение новых технических результатов, заключающихся в том, что упрощается регулирование заданного содержания урана-235, снижается отклонение массы полученной смеси от заданного значения, также расширяется диапазон характеристик используемых сырьевых порошков и обеспечивается компенсация негативного влияния изотопов урана-234 и урана-236.

Данные технические результаты достигаются тем, что в способе изготовления таблеток ядерного топлива, включающем смешение до требуемой степени однородности и заданного содержания R₃ урана-235 порошков с различным содержанием урана-235, которые соответственно хранятся в различных емкостях, и прессование таблеток ядерного топлива, выбирают в первую группу емкости с порошками, в которых содержание R% урана-235 составляет 0,1%<R≤R₀, где R₀= 0,71±0,1% - требуемое содержание урана-235 в готовом порошке, во вторую группу выбирают емкости c порошками, в которых содержание урана-235 составляет R₀<R≤1,5%, рассчитывают содержание R_СМ урана-235 в смеси из выражения

где R_i - содержание урана-235 в емкости i, %;
m_i - масса порошка, выбранная на смешение из емкости i;
n - общее количество емкостей в первой и второй группах;
М - масса смеси, кг,
затем для получения заданного содержания R₃ урана-235 определяют величину компенсации ΔR, обусловленную поглощением тепловых нейтронов ураном-234 и ураном-236 по формуле

где k₄=(0,2-0,3) - коэффициент компенсации по урану-234;
k₆=(0,03-0,04) - коэффициент компенсации по урану-236;
C_4,i - содержание урана-234 в порошке емкости i;
C_6,i - содержание урана-236 в порошке емкости i,
затем при выполнении условия
R_СМ≥R₃=(R₀+ΔR), (3)
по формуле

где Δm_max - выбранная масса порошка на смешение из емкости с максимальным содержанием урана-235, кг;
C_4,max - содержание урана-234 в емкости с максимальным содержанием урана-235, %;
C_6,max - содержание урана-236 в емкости с максимальным содержанием урана-235, %;
R_max - содержание урана-235 в емкости с максимальным содержанием урана-235, %,
определяют массу Δm порошка, которую необходимо добавить в смесь из емкости с максимальным содержанием урана-235 для получения точного значения заданного содержания урана-235, причем при невыполнении условия (3) увеличивают среднее значение содержания урана-235 в емкостях первой и/или второй группы, а при значении Δm<0 уменьшают среднее значение содержания урана-235 в емкостях первой и/или второй группы, затем осуществляют, по крайней мере, один дополнительный расчет по выражениям (1), (2) и (4) и при выполнении условия (3) и значении Δm>0 направляют порошки на смешение.

Отличительная особенность настоящего изобретения состоит в следующем. Из имеющихся емкостей выбирают в первую группу емкости с порошками, в которых содержание R% урана-235 составляет 0,1%<R≤R₀, где R₀=0,71±0,1% - требуемое содержание урана-235 в готовом порошке, во вторую группу выбирают емкости с порошками, в которых содержание урана-235 составляет R₀<R≤1,5% и рассчитывают содержание R_СМ урана-235 в смеси из выражения (1).

При этом обеспечивается возможность задания оптимальной массы смеси от 2500 кг до 3000 кг. Полученное значение содержания урана-235 в смеси корректируют для получения заданного содержания урана-235. Для чего определяют величину компенсации, обусловленную поглощением тепловых нейтронов ураном-234 и ураном-236 по формуле (2). Затем при выполнении условия (3) по формуле (4) определяют массу Δm порошка, которую необходимо добавить в смесь из емкости с максимальным содержанием урана-235 для получения точного значения заданного содержания урана-235. Причем если при невыполнении условия (3) увеличивают среднее значение содержания урана-235 в емкостях первой и/или второй группы, а при значении Δm<0 уменьшают среднее значение урана-235 в емкостях первой и/или второй группы. После чего осуществляют, по крайней мере, один дополнительный расчет по выражениям (1), (2) и (4) и при выполнении условия (3) и значении Δm>0 направляют порошки на смешение.

Таким образом, описываемый способ позволяет изначально выбирать массы порошков из емкостей с различным содержанием урана-235, а также учитывать негативное влияние урана-234 и урана-236, поглощающих тепловые нейтроны во период эксплуатации ядерного реактора.

Кроме того, увеличивают среднее значение содержания урана-235 в емкостях первой и/или второй группы путем замены, по крайней мере, одной емкости с наименьшим содержанием урана-235 на, по крайней мере, одну емкость с более высоким содержанием урана-235 и/или за счет исключения, по крайней мере, одной емкости с наименьшим содержанием урана-235 из первой и/или второй группы емкостей, а уменьшают среднее значение урана-235 в емкостях первой и/или второй группы путем замены, по крайней мере, одной емкости с наибольшим содержанием урана-235 на, по крайней мере, одну емкость с более низким содержанием урана-235 и/или за счет исключения, по крайней мере, одной емкости с наибольшим содержанием урана-235 из первой и/или второй группы емкостей.

Целесообразно производить смешение порошков с различным содержанием урана-235 производят в орбитально-шнековом смесителе.

Сведения, подтверждающие возможность осуществления изобретения
Настоящее изобретение проиллюстрировано ниже приведенными примерами, показывающими реальную возможность осуществления описываемого способа.

Пример 1.

Необходимо получить 2500-3000 кг порошка с компенсацией по урану-234 и урану-236 из порошков UO₂ с R₀=0,71±0,01% с k₄=0,227 и k₆=0,0355. Имеющиеся емкости с порошками разделены на две группы с содержанием урана-235: I-0,1%<R≤0,71% и II-0,71%<R≤1,5%. Из каждой группы берем по 6 емкостей с характеристиками (см. табл.1).

По выражениям (1) и (2) производим соответствующие предварительные расчеты (см. табл. 1). Так как R_СМ=0,760895>R=0,734899 - рассчитываем из выражения (4) количество порошка из 12-й емкости с максимальным содержанием урана-235:

Таким образом, в орбитально-шнековый смеситель загружаем порошок из емкостей 1-12 и часть Δm=126,1 кг - из емкости 12 (всего - 2848,1 кг). Получаем при окончательном расчете - заданное (с учетом введения компенсации поглощения тепловых нейтронов ураном-234 и ураном-236) содержание урана-235 R₃≈0,735%.

Полученный порошок оксидов урана использован для изготовления топливных таблеток реактора CANDU по штатной технологической схеме (Ю.В. Смирнов и др. Атомная промышленность зарубежных стран, М.: Атомиздат, 1980, с. 206, 207), включающей предварительное уплотнение порошка при давлении 0,5-1 т/см², грануляцию с калибровкой через сито с размером ячейки 400 мкм, прессование при давлении 1,5-2,2 т/см², спекание при t=1750^oC в водородной среде в течение 2 часов, бесцентровое шлифование и контроль качества.

Пример 2.

Необходимо получить 2500-3000 кг порошка с компенсацией по урану-234 и урану-236 из порошков UO₂ с R₀=0,71±0,01% с k₄=0,227 и k₆=0,0355. Имеющиеся емкости с порошками разделены на две группы с содержанием урана-235: I-0,1%<R≤0,71% и II-0,71%<R≤1,5%. Из каждой группы берем по 6 емкостей с характеристиками (см. табл.2).

По выражениям (1) и (2) производим соответствующие предварительные расчеты (см. табл.2). Так как R_СМ=0,718634<R₃=0,733633 - заменяем емкость 1 (см. табл.3).

Так как R_СМ= 0,763410>R=0,734535 - рассчитываем из выражения (4) количество порошка из 12-й емкости с максимальным содержанием урана-235:

Таким образом, в орбитально-шнековый смеситель загружаем порошок из емкостей 1-11 и часть Δm=126,1 кг - из емкости 12 (всего - 2833,4 кг). Получаем при окончательном расчете заданное (с учетом введения компенсации поглощения тепловых нейтронов ураном-234 и ураном-236) содержание урана-235 R₃≈0,734%.

Из полученного порошка по технологии, приведенной в примере 1, изготавливают таблетки ядерного топлива.

Пример 3.

Необходимо получить 2500-3000 кг порошка с компенсацией по урану-234 и урану-236 из порошков UО₂ с R₀=0,71±0,01% с k₄=0,227 и k₆=0,0355. Имеющиеся емкости с порошками разделены на две группы с содержанием урана-235: I-0,1%<R≤0,71% и II-0,71%<R≤1,5%. Из каждой группы берем по 6 емкостей с характеристиками (см. табл.4).

По выражениям (1) и (2) производим соответствующие предварительные расчеты (см. табл.4). Так как R_СМ=0,718634<R₃=0,733633 - исключаем емкость 1 (см. табл.5).

Так как R_СМ= 0,769133>R=0,734980 - рассчитываем из выражения (4) количество порошка из 11-й емкости с максимальным содержанием урана-235:

Таким образом, в орбитально-шнековый смеситель загружаем порошок из емкостей 1-10 и часть Δm=100,8 кг - из емкости 11 (всего - 2833,4 кг). Получаем при окончательном расчете - заданное (с учетом введения компенсации поглощения тепловых нейтронов ураном-234 и ураном-236) содержание урана-235 R₃≈0,735%.

Из полученного порошка по технологии, приведенной в примере 1, изготавливают таблетки ядерного топлива.

Пример 4.

Необходимо получить 2500-3000 кг порошка с компенсацией по урану-234 и урану-236 из порошков UO₂ c R₀=0,71±0,01% с k₄=0,227 и k₆=0,0355. Имеющиеся емкости с порошками разделены на две группы с содержанием урана-235: I-0,1%<R≤0,71% и II-0,71%<R≤1,5%. Из каждой группы берем по 6 емкостей с характеристиками (см. табл.6).

По выражениям (1) и (2) производим соответствующие предварительные расчеты (см. табл. 6). Так как R_СМ=0,815068>R₃=0,734934 - рассчитываем из выражения (4) количество порошка из 12 емкости с максимальным содержанием урана-235:

Так как Δm<0, заменяем емкость 12 (см.табл.7).

Так как R_СМ= 0,756723>R=0,734899 - рассчитываем из выражения (4) количество порошка из 12-й емкости с максимальным содержанием урана-235:

Таким образом, в орбитально-шнековый смеситель загружаем порошок из емкостей 1-11 и часть Δm=146,0 кг - из емкости 12 (всего - 2868,0 кг). Получаем при окончательном расчете - заданное (с учетом введения компенсации поглощения тепловых нейтронов ураном-234 и ураном-236) содержание урана-235 R₃≈0,735%.

Из полученного порошка по технологии, приведенной в примере 1, изготавливают таблетки ядерного топлива.

Пример 5.

Необходимо получить 2500-3000 кг порошка с компенсацией по урану-234 и урану-236 из порошков UО₂ с R₀=0,71±0,01% с k₄=0,227 и k₆=0,0355. Имеющиеся емкости с порошками разделены на две группы с содержанием урана-235: I-0,1%<R≤0,71% и II-0,71%<R≤1,5%. Из каждой группы берем по 6 емкостей с характеристиками (см. табл.8).

По выражениям (1) и (2) производим соответствующие предварительные расчеты (см. табл. 8). Так как R_cм=0,815068>R₃=0,734934 - рассчитываем из выражения (4) количество порошка из 12 емкости с максимальным содержанием урана-235:

Так как Δm<0, удаляем емкость 12 (см. табл.9).

Так как R_СМ= 0,759155>R=0,735034 - рассчитываем из выражения (4) количество порошка из 11-й емкости с максимальным содержанием урана-235:

Таким образом, в орбитально-шнековый смеситель загружаем порошок из емкостей 1-10 и часть Δm=144,6 кг - из емкости 11 (всего - 2618,6 кг). Получаем при окончательном расчете заданное (с учетом введения компенсации поглощения тепловых нейтронов ураном-234 и ураном-236) содержание урана-235 R₃≈0,735%.

Из полученного порошка по технологии, приведенной в примере 1, изготавливают таблетки ядерного топлива.