СПОСОБ ТЕРМИЧЕСКОЙ ОБРАБОТКИ ТВЕРДЫХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ ВЫСОКОЙ АКТИВНОСТИ

Изобретение относится к ядерной технике, а конкретно к способу термической обработки твердых радиоактивных отходов высокой активности для их фиксации в устойчивой твердой среде с получением продукта, предназначенного для безопасного промежуточного хранения или конечного захоронения.

Наиболее близким по совокупности существенных признаков к изобретению является способ термической обработки твердых радиоактивных отходов высокой активности, который проводят в режиме самораспространяющегося высокотемпературного синтеза (СВС) путем сжигания смеси высокоактивных отходов, энергоносителя и окислителя непосредственно в оболочке, предназначенной для промежуточного хранения или конечного захоронения (патент РФ №2156510, МПК G21F 9/28, опубл. 2000 г.).

В известном способе готовят шихтовую смесь массой 400 г, состоящую из порошков ВаO₂ - 40,2 мас.%, ТiO₂ - 21,6 мас.%, Ti - 5,7 мас.%, ВаО - 23,3 мас.% и кальцинированных высокоактивных отходов - 9,2 мас.%, размещают смесь в тонкостенной стальной оболочке внутренним диаметром 70 мм и подпрессовывают до относительной плотности 0.45. В качестве оболочки используют отрезок трубы. С внешней стороны оболочки размещают высококалорийный, безгазовый пиротехнический состав с удельной калорийностью 450 кал/г, спрессованный в виде кольца высотой, равной высоте шихтовой смеси. Путем кратковременной подачи тока из сети на нить накаливания, находящуюся в контакте с воспламенительным составом, осуществляют термообработку шихтовой смеси в оболочке в режиме СВС. Аналогичным образом через 4 секунды после инициирования шихтовой смеси осуществляют поджиг пиротехнического состава. В процессе синтеза образец подвергают обработке давлением до максимального значения 10 МПа. После остывания и разборки пресс-формы образец в оболочке готов для дальнейшего захоронения.

Недостатком известного способа является его увеличенная трудоемкость по обеззараживания радиоактивных отходов, что объясняется малым количеством (от 60 до 400 г) шихтовой смеси, которая может быть обработана за один технологический цикл. Поэтому для переработки большого объема высокоактивных отходов требуется многократное выполнение как подготовительных операций, так и самой операции синтеза. В известном способе количество шихтовой смеси не может быть увеличено, поскольку оболочка в виде тонкостенной трубы, заполненная смесью, подвергается давлению от 5 до 30 МПа, находясь в вертикальном положении. Поэтому для исключения появления трещин в оболочке при компактировании она должна иметь ограничения по своим геометрическим параметрам. Кроме этого, для проведения компактирования синтезированного продукта необходимо специализированное оборудование, что усложняет и удорожает известный способ.

Задачей настоящего изобретения является создание простого, эффективного и экономичного способа термической обработки твердых высокоактивных отходов, который позволит уменьшить трудоемкость за счет увеличения количества шихтовой смеси, обрабатываемой за один технологический цикл, и исключения операции компактирования.

Техническим результатом настоящего изобретения является увеличение количества высокоактивных отходов, фиксируемых за один технологический цикл в устойчивой твердой среде, а именно внутри радиоактивных отходов низкой и средней активности, что приводит к сокращению общего объема радиоактивных отходов, подлежащих безопасному промежуточному хранению или окончательному захоронению.

Указанный технический результат достигается тем, что в способе термической обработки твердых радиоактивных отходов высокой активности в режиме самораспространяющегося высокотемпературного синтеза, который проводят путем сжигания смеси высокоактивных отходов, энергоносителя и окислителя непосредственно в оболочке, предназначенной для промежуточного хранения или конечного захоронения, в качестве оболочки используют отработавший графитовый блок кладки активной зоны ядерного реактора, при этом блок имеет технологическое отверстие, а наружная поверхность блока характеризуется низкой или средней радиоактивностью.

Технологическое отверстие отработавшего блока освобождено от ядерного топлива, поэтому оно может служить полостью для размещения шихтовой смеси. В качестве оболочки используют отработавшие блоки, наружная поверхность которых имеет низкую или среднюю активность, при этом для внутренней поверхности технологического отверстия блока величина радиоактивности не имеет значения, поскольку поверхностный слой графита вместе с радионуклидами, которые находятся именно в этом слое и определяют его высокую активность, будет прочно сплавлен (сцеплен) с карбидокорундовым материалом, образовавшимся в результате СВС-реакции. Учитывая, что радионуклиды, определяющие высокую активность блока, находятся в поверхностном слое, в качестве оболочки можно также использовать высокоактивные графитовые блоки при условии их предварительной дезактивации путем механического удаления высокоактивного графитового слоя с наружной поверхности. Удаление в графитовом блоке поверхностного слоя толщиной около 2 мм снижает активность Cs-137 примерно в 2 раза.

Способ осуществляют следующим образом.

Приготовленную шихтовую смесь массой 5 кг, содержащую высокоактивные отходы в виде измельченного высокоактивного графита (9 мас.%), энергоноситель в виде порошка алюминия (28 мас.%), окислитель, например диоксид титана или рудный концентрат диоксида титана (63 мас.%), размещают в технологическом отверстии отработавшего реакторного графитового блока. В уранграфитовых реакторах, которые используют в РФ, применяют графитовые блоки с отверстиями диаметром 66 мм; 75 мм и 114 мм, при этом высота блоков составляет 600 мм. Далее смесь подвергают виброуплотнению. Поскольку графит обладает достаточно большой теплопроводностью, что обуславливает значительный теплоотвод и снижение температуры в зоне реакции, для уменьшения теплоотвода внутреннюю поверхность технологического отверстия графитового блока предварительно покрывают теплоизоляцией, например слоем (от 2 до 5 мм) листового асбеста. Для повышения энергетики процесса и обеспечения температуры реакции более 2000°С можно дополнительно вводить в шихтовую смесь различные экзотермические добавки. Графитовый блок с загруженной в него смесью устанавливают под вытяжным зондом с фильтрами и инициируют реакцию СВС подачей кратковременного импульса тока через вольфрамовую спираль, находящуюся в контакте со смесью или поджигом воспламенительного состава (пиротехническая смесь), размещенного на поверхности шихтовой смеси. Скорость распространения волны горения составляет от 1 до 10 мм/с, длительность процесса СВС - от 1 до 10 мин. Охлаждение графитового блока может проходить вне вытяжного зонда. По окончании процесса СВС получают графитовый блок, технологическое отверстие которого заполнено прочным и плотным карбидокорундовым материалом с химически связанными углеродом в виде карбида титана, включая долгоживущий изотоп ¹⁴С, и радионуклидами. Полученный продукт отправляют на промежуточное хранение или окончательное захоронение.