Результат интеллектуальной деятельности: СПОСОБ КОНТРОЛЯ ГЕРМЕТИЧНОСТИ ОБОЛОЧЕК ТВЭЛОВ ОТРАБОТАВШИХ ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИХ СБОРОК ТРАНСПОРТНЫХ ЯДЕРНЫХ ЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ УСТАНОВОК

Изобретение относится к области контроля герметичности оболочек твэлов отработавших тепловыделяющих сборок (ОТВС) транспортных ядерных энергетических установок (ЯЭУ).

Отработавшие тепловыделяющие сборки ЯЭУ поступают на хранение в заполненные водой бассейны выдержки (БВ) для обеспечения спада остаточного тепловыделения, обусловленного активностью продуктов деления, накопленных в тепловыделяющих элементах ОТВС. В бассейне выдержки ОТВС находятся в специальных герметичных чехлах, предназначенных для временного хранения выгруженных из реактора облученных тепловыделяющих сборок. При хранении ОТВС осуществляется контроль герметичности оболочек (КГО) твэлов методом измерения активности продуктов деления в водной или газовой фазах, отобранных из внутренней полости чехла [Нечеткий Ю.В., Грачев А.Ф. Обращение с радиоактивными отходами. - Самара: Самарский дом печати, 2000. - С. 181-184].

Известен способ КГО твэлов ЯЭУ с водо-водяными энергетическими реакторами (ВВЭР) по активности водного теплоносителя, циркулирующего по замкнутому контуру в герметичном пенале, в котором размещена ОТВС. Режимы циркуляции предусматривают изменение давления в замкнутой системе с целью воздействия на неплотности оболочек твэлов ОТВС. КГО твэлов осуществляется на специальном измерительном стенде и основан на измерении удельной активности радионуклидов ¹³¹I (период полураспада (Т_1/2)=9,69 сут) и ¹³⁷Cs (Т_1/2=30 лет) в пробах воды, отбираемых из пеналов [Нечеткий Ю.В., Грачев А.Ф. Обращение с радиоактивными отходами. - Самара: Самарский дом печати, 2000. - С. 184]. В качестве критериев отбраковки дефектных ОТВС используют следующие значения удельной активности проб: ¹³¹I более 3,7×10⁶ Бк/л и ¹³⁷Cs более 3,7×10⁵ Бк/л. В случае проведения КГО твэлов не более чем через 15 суток после останова реактора используют первый критерий по короткоживущему ¹³¹I, а при большем, чем 15 суток промежутке времени от останова реактора до проведения КГО, - второй критерий по более долгоживущему ¹³⁷Cs [Зверков В.Я. Эксплуатация ядерного топлива на АЭС с ВВЭР. - М: Энергоатомиздат, 1990].

Недостатком данного способа является низкая эффективность определения герметичности оболочек твэлов в ОТВС по ¹³⁷Cs из-за его большого количества, а по ¹³¹I из-за малого периода полураспада изотопа. Кроме того, изотопы ¹³⁷Cs и ¹³¹I являются химически активными элементами и могут вступать во взаимодействие с коррозионными отложениями на оболочках твэлов, что также снижает эффективность КГО.

Известен способ, включающий обезвоживание ОТВС в пенале стенда КГО с последующей регистрацией выделившихся газообразных продуктов деления из отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) [Чечеткин Ю.В., Грачев А.Ф. Обращение с радиоактивными отходами. - Самара: Самарский дом печати, 2000. - С. 184].

В этом случае герметичность оболочек твэлов ОТВС определяется по активности в газовой фазе химически инертных радиоактивных газов (ИРГ) Kr и Xe, важнейшим из которых является долгоживущий ⁸⁵Kr (E_maxβ=0,67 МэВ, E_maxγ=0,305 МэВ) с выходом от числа делений 0,29% (возможная скорость выхода 2,9⋅10⁹ част/сек) и периодом полураспада Т_1/2=10,76 лет. Учитывая средний срок службы ЯЭУ около 30 лет, данный изотоп при высоких степенях выгорания ядерного топлива служит реперным радионуклидом за все время хранения ОТВС в БВ. Так, даже после трехлетней выдержки активность Kr составляет до 1% от общей активности ОЯТ [Чечеткин Ю.В., Грачев А.Ф. Обращение с радиоактивными отходами. - Самара: Самарский дом печати, 2000. - С. 248]. В то же время активность более короткоживущего ¹³³Xe с T_1/2=5,27 суток уже через 15 суток после останова реактора недостаточна для определения негерметичности твэлов в ОТВС. Измеренные значения активности радионуклидов сравниваются с установленными критериями отбраковки дефектных ОТВС и делаются выводы о негерметичности твэлов ОТВС.

Известен способ КГО твэлов ОТВС ЯЭУ с натриевым теплоносителем (БОР-60), помещенной в герметичный пенал с газовым теплоносителем, циркулирующим по замкнутому контуру с аэрозольным фильтром, посредством измерения активности газа и аэрозольной активности, выделяемой на фильтре [Чечеткин Ю.В., Грачев А.Ф. Обращение с радиоактивными отходами. - Самара: Самарский дом печати, 2000. - С. 185-187]. КГО твэлов осуществляется на специальном газовом стенде с осушением ОТВС, подогревом до температуры, определяемой видом теплоносителя (в данном случае натрия, который должен быть полностью удален с оболочки твэлов ОТВС, и температура нагрева достигает 500°С), и продувкой аргоном. При негерметичности твэлов из них выделяются газообразные продукты деления. При продувке аргоном (газовый теплоноситель) на аэрозольном фильтре улавливаются радионуклиды, находящиеся в аэрозольной форме, а радионуклиды, находящиеся в газообразном состоянии, прошедшие через аэрозольный фильтр, регистрируются бета-измерительной камерой (бета-радиометром). При проведении КГО измеренные значения активности сравниваются с установленными критериями отбраковки дефектных твэлов ОТВС и делаются выводы о герметичности твэлов ОТВС. Данный способ по своей сущности и достигаемому техническому результату наиболее близок к заявляемому и выбран в качестве прототипа.

Внереакторный контроль герметичности оболочек отработавших тепловыделяющих элементов основан на идентификации радионуклидов, выходящих из негерметичных твэлов ОТВС газообразных продуктов деления - радионуклидов Kr. В данном случае чувствительность способа КГО твэлов определяется минимальной объемной активностью ⁸⁵Kr.

Однако при нагревании ОТВС в герметичном пенале с целью воздействия на неплотности в оболочке твэла наружу поступают не только инертные радиоактивные газы, но и летучие соединения углерода и йода, долгоживущие бета-излучающие изотопы которых (¹⁴C с Т_1/2=5,73×10³ лет и ¹²⁹I с Т_1/2=1,57×10⁷ лет) искажают результат измерения ⁸⁵Kr, полученный методом измерения бета-активности. Данный факт был обнаружен при проведении дефектации твэлов ОТВС транспортных ЯЭУ, которые в отличие от ЯЭУ АЭС работают в периодическом режиме и доля более долгоживущих изотопов ¹⁴C и ¹²⁹I возрастает.

Недостатком способа является его низкая достоверность, вызванная присутствием в газе, наряду с ⁸⁵Kr, летучих соединений углерода и йода, наличие которых существенно снижает чувствительность измерений ⁸⁵Kr, влияющих в конечном итоге на возможность определения герметичности оболочек твэлов ОТВС.

Задача, решаемая данным изобретением, заключается в разработке достоверного и эффективного способа контроля герметичности оболочек твэлов ОТВС транспортных ядерных энергетических установок.

Техническим результатом изобретения является повышение чувствительности способа контроля герметичности оболочек твэлов за счет повышения точности определения объемной бета-активности ⁸⁵Kr.

Сущность изобретения заключается в том, что в способе контроля герметичности оболочек твэлов ОТВС транспортных ЯЭУ, включающем размещение ОТВС в герметичном пенале, нагрев пенала с ОТВС, прокачку газового теплоносителя по замкнутому циркуляционному контуру с аэрозольным фильтром, измерение активности радионуклидов в газе и определение герметичности оболочек твэлов ОТВС путем сравнения измеренных значений активности радионуклидов с установленными критериями отбраковки дефектных твэлов ОТВС, согласно изобретению газ после аэрозольного фильтра пропускают через селективный к ¹²⁹I фильтр, а затем барботируют через раствор щелочи для выделения ¹⁴С и остатков ¹²⁹I, далее измеряют радиоактивность ⁸⁵Кr в газе, прошедшем через барботер, затем измеренное значение активности ⁸⁵Кr сравнивают с установленными критериями отбраковки дефектных твэлов ОТВС (с предельно допустимыми значениями активности ⁸⁵Kr).

Помимо этого, для удаления возможной влаги газовый теплоноситель перед подачей на аэрозольный фильтр пропускают через холодильник и каплеотбойник.

Нагрев пенала с ОТВС, работавшей в ЯЭУ с водным теплоносителем, производят до температуры 150°С (штатный режим КГО), а при подозрении на дефектность твэлов ОТВС, в случае превышения активности газового теплоносителя в процессе его прокачки по герметичному циркуляционному контуру величины фоновых значений производят нагрев до температуры 300°С (контрольный режим КГО).

Способ контроля герметичности оболочек твэлов ОТВС транспортных ЯЭУ осуществляется на специальном универсальном стенде дефектации (УСД), технологическая схема которого представлена на чертеже. В состав УСД входят герметичный испытательный контейнер (ГИК) (не показан), контур многократной циркуляции газа (КМЦГ) 1 и измерительная камера (ИК) 2. ГИК представляет собой герметичный пенал из коррозион-ностойкой стали, заключенный в кожух с теплоизоляцией и оборудованный электронагревателем. ГИК предназначен для загрузки ОТВС, подлежащей дефектации, и ее нагрева в герметичном пенале до температуры 150°С (штатный режим КГО) или до 300°С (контрольный режим КГО для дефектных твэлов).

КМЦГ 1 предназначен для перемешивания газообразных продуктов деления, выделившихся из ОТВС в ГИКе, и подачи их в составе газового теплоносителя в измерительную камеру 2, а также для продувки и удаления газа после окончания измерения. КМЦГ 1 выполнен в виде стойки с клапанами, приборами технологического контроля и другим оборудованием, связанным трубопроводами с ГИК и измерительной камерой 2. В состав КМЦГ, технологическая схема которого представлена на чертеже, входят водоохлаждаемый холодильник 3, каплеотбойник 4, аэрозольный фильтр 5, селективный фильтр для йода 6, барботер 7 со щелочным раствором, ротаметр 8 и микрокомпрессор 9. Измерительная камера 2 предназначена для измерения активности газообразных продуктов деления средствами бета-радиометрического контроля.

Способ осуществляется следующим образом.

ОТВС транспортных ЯЭУ из бассейна выдержки для проведения КГО на УСД помещают в ГИК, подключенный к КМЦГ 1 и измерительной камере 2. ГИК с ОТВС нагревают до температуры 150°С (штатный режим КГО) или до 300°С (контрольный режим для дефектных твэлов) и газообразные радионуклиды с парами остаточной влаги направляют в КМЦГ 1. Пары влаги конденсируются в холодильнике 3 и капли влаги отделяются в каплеотбойнике 4. Затем газовый теплоноситель очищается от ¹³⁷Cs, находящегося в аэрозольной форме, на аэрозольном фильтре 5, от летучих соединений ¹²⁹I - на селективном фильтре 6 и от летучих соединений ¹⁴С и ¹²⁹I - в барботере 7. Прокачка газового теплоносителя по замкнутому контуру УСД осуществляется микрокомпрессором 9 с контролем расхода ротаметром 8. В процессе КГО измеряется активность радионуклидов в измерительной камере 2. Полученные данные сравниваются с установленными критериями отбраковки дефектных твэлов ОТВС и делаются выводы о герметичности оболочек твэлов ОТВС.

Примеры конкретного выполнения

Пример 1 (Прототип). ОТВС транспортных ЯЭУ из бассейна выдержки для КГО помещали в ГИК на УСД, подключенный к КМЦГ и измерительной камере. ГИК с ОТВС нагревали до температуры 300°С и отходящий вследствие нагрева из ОТВС газ направляли в КМЦГ, в котором газовый теплоноситель очищали от паров и аэрозолей, содержащих ¹³⁷Cs, и измеряли активность радионуклидов согласно описанной выше схеме, но минуя селективный фильтр и барботер (схема без очистки на чертеже обозначена пунктирной линией). Объемная активность ⁸⁵Kr составляла от 2⋅10⁵ до 5⋅10⁸ Бк/м³. Данные по ОТВС, выгруженным из активной зоны транспортных ЯЭУ и прошедшим дефектацию без очистки от ¹⁴С и ¹²⁹I на УСД (минуя селективный фильтр и барботер), с указанием номеров ячеек в реакторе представлены в табл. 1. В Таблице 1 приведены данные по температуре нагрева активной части ГИК (Т), объемной активности газа в КМЦГ (А_и), фоновых показаний радиометра (А_ф) и значения превышения измеренной активности газа над фоном (А_и-А_ф). В Таблице 2 представлены сравнительные результаты бета-радиометрических измерений, полученные с использованием бета-радиометра УДГ-1Б (устройство детектирования активности газов по бета-излучению) (А_и-А_ф), и результаты гамма-спектрометрического анализа газовых проб, отобранных с универсального стенда внереакторной дефектации.

Приведенное в таблице 2 значение <5⋅10⁵ Бк/м³ означает, что объемная активность газа в циркуляционном контуре была ниже минимальной активности нуклида ⁸⁵Kr, измеряемой с использованием полупроводникового гамма-спектрометра.

Из данных таблицы 2 следует, что содержание «мешающих» радионуклидов превышает фоновые значения ⁸⁵Kr, равные <5⋅10⁵ Бк/м³, в 6-22 раза (К=А_и-А_ф/А_γ (⁸⁵Kr)), а если учесть, что фоновые значения бета-радиометрических измерений газа составляют (1,9-5,4)⋅10⁴ Бк/м³, превышение объемной активности «мешающих» радионуклидов ¹⁴С и ¹²⁹I над объемной активностью ⁸⁵Kr может достигать 1,0⋅10³ раз.

Пример 2 (Заявляемый способ) отличается от примера 1 тем, что отходящий вследствие нагрева ОТВС газ с парами остаточной влаги очищали в КМЦГ по предлагаемой схеме (с очисткой от ¹⁴C и ¹²⁹I) (см. чертеж) и измеряли активность радионуклидов. Объемная активность ⁸⁵Kr так же, как и в примере 1, находилась в диапазоне от 2⋅10⁴ до 5⋅10⁸ Бк/м³ (таблица 3).

В таблице 4 представлены сравнительные результаты бета-радиометрических измерений, полученные с использованием УДГ-1Б (А_и-А_ф), и результаты гамма-спектрометрического анализа газовых проб, отобранных с универсального стенда внереакторной дефектации с очисткой от ¹⁴С и ¹²⁹I (А_γ).

Все случаи превышения объемной активности газа в герметичном циркуляционном контуре величины 5⋅10⁵ Бк/м³ были связаны с поступлением в КМЦГ нуклида ⁸⁵Kr из негерметичных твэлов (значение 5⋅10⁵ Бк/м³ соответствует минимальной активности нуклида ⁸⁵Kr, измеряемой с использованием полупроводникового гамма-спектрометра).

Таким образом, внереакторная дефектация ОТВС была проведена с использованием системы бета-радиометрического контроля, что позволило идентифицировать поступление из негерметичных ОТВС в измерительный контур реперного нуклида ⁸⁵Kr в диапазоне активностей от 1,0⋅10⁴ до 6,0⋅10⁷ Бк/м³ (для сравнения нижний предел определения объемной активности нуклида ⁸⁵Kr, измеряемой с применением полупроводниковых гамма-спектрометров в лабораторных условиях, составлял 5,0⋅10⁵ Бк/м³).

Предлагаемый способ по сравнению с прототипом обеспечивает значительное повышение чувствительности определения ⁸⁵Kr (в 6-22 раза) и дает более точную информацию о неполной герметичности ОТВС. Использование предлагаемого способа контроля позволяет точно идентифицировать поступление из негерметичных твэлов ОТВС в измерительную камеру реперного радионуклида ⁸⁵Kr в диапазоне активностей от 2⋅10⁴ до 1⋅10⁷ Бк/м³. Эффективное удаление «мешающих» радионуклидов ¹⁴С и ¹²⁹I из КМЦГ обеспечено включением в состав стенда дефектации фильтра 6 и барботера 7.

Чувствительность реализуемого способа определяется минимальной объемной активностью реперного радионуклида ⁸⁵Kr, достоверно измеряемой в газовом теплоносителе КМЦГ средствами бета-радиометрического контроля.

В предлагаемом способе для отделения ¹²⁹I от химически инертного ⁸⁵Kr используется селективный сорбент «СИЛОКСИД» [Епимахов В.Н., Четвериков В.В. Разработка технологии получения сорбента для очистки и контроля газообразных форм радионуклидов йода. // Материалы шестого Межотраслевого научно-технического совещания «Проблемы и перспективы развития химического и радиохимического контроля в атомной энергетике (АТОМЭНЕРГОАНАЛИТИКА-2011)». 13-15 сентября 2011 года г. Сосновый Бор Ленинградской области, сборник докладов. - СПб: ВВМ, 2011, С. 250-254] и щелочной раствор, штатно применяемый при дезактивации оборудования ЯЭУ, таким образом, предлагаемый способ является промышленно применимым. Кроме того, все измерения можно производить по простому определению бета-активности за счет предварительного разделения долгоживущих бета-излучающих радионуклидов ¹³⁴Cs, ¹⁴С, ¹²⁹I и ⁸⁵Kr.