СПОСОБ ВВОДА ПУЧКА ЭЛЕКТРОНОВ В СРЕДУ С ПОВЫШЕННЫМ ДАВЛЕНИЕМ

Изобретение относится к области плазмохимии, а именно к инициированию химических реакций с помощью плазмы в газовой фазе с целью синтеза новых химических продуктов или же удаления вредных химических веществ из исходных продуктов (например, радиационная очистка дымовых газов от окислов азота и серы).

Вторая область применения изобретения - это реактивная обработка плазмой твердых поверхностей с целью их модификации, травления и осаждения слоев и пленок.

Третье направление приложений изобретения связано с использованием пучка электронов вне вакуума или в неглубоком вакууме (например, сварка, резание, воздействие направленных потоков энергии на различные твердые тела или жидкости и т.д.).

Из огромного многообразия видов плазмы (СВЧ, ЭЦР, барьерный разряд, стриммерный разряд и т.д.), используемых для реализации плазмохимических технологий, наиболее выгодной, в первую очередь, из-за низких удельных энергозатрат является неравновесная холодная плазма, создаваемая с помощью несамостоятельного разряда, поддерживаемого электронным пучком.

В другой терминологии этот тип плазмы называют электронно-пучковая плазма с наложением внешнего электромагнитного поля. Обязательным элементом для создания указанного выше типа плазмы служит электронный пучок. Этот пучок создается при энергиях электронов (меньше 100 кэВ) в электронных пушках, а при больших энергиях - в ускорителях.

Как в электронных пушках, так и в ускорителях для создания пучка ускоренных электронов необходим вакуум. Уровень вакуума различен для различного типа ускорителей электронов и электронных пушек. Для высоковольтных ускорителей с твердотельными катодами этот вакуум поддерживается на уровне 10^-7÷10^-9 мм рт.ст. Для электронных пушек с полым катодом, в которых в качестве эмиттера электронов служит разряд в полом катоде, вакуум может быть на уровне 10^-3 мм рт.ст. Уровень давления в объеме электронных пушек или ускорителей какого-либо другого типа находится в рамках указанных выше предельных значений - от 10^-3 до 10^-9 мм рт.ст.

Давление в объемах, где организуется электронно-пучковая плазма для тех или иных плазмохимических технологий, всегда выше, чем давление в объеме электронных пушек. В некоторых вариантах приложений этой плазмы это давление достигает уровня атмосферного. При использовании электронных пучков вне вакуума (не для плазмохимических технологий) это давление, очевидно, выше, чем давление в объеме электронных пушек или ускорителей.

Следовательно, для практической реализации того или иного вида технологий возникает проблема вывода пучка электронов из вакуума в объеме электронной пушки и его ввода в объем реактора с давлением существенно более высоким, чем в объеме пушки.

Проблема вывода пучка электронов в среду с повышенным давлением в настоящее время решается двумя принципиально отличающимися способами (точнее группами способов).

В первом способе объем электронной пушки или ускорителя отделяется от объема, куда вводится электронный пучок, тонкой металлической фольгой. Пучок электронов с малыми потерями в мощности проходит через эту фольгу, в то время как фольга не пропускает молекулы газа из объема, где используется электронный пучок, в объем электронной пушки. Этот способ реализован во многих устройствах и различные его варианты защищены ниже цитируемыми патентами.

Список патентов по теме с использованием фольги:

1. Kanzawa Morihito; Watanabe Kazunori «Electron beam irradiation window of electron beam irradiation type exhaust gas processor», JP 2000065998 (A) - 2000-03-03;

2. Okamoto Kenji «Electron beam irradiation window», JP 8233999 (A) - 1996-09-13;

3. Ono Yukihiko; Urano Susumu «Cooler for cooling irradiation window», JP 2002333499 (A) - 2002-11-22;

4. Mizusawa Kenichi; Nishikimi Toshiro; Terasawa Takahiro «Irradiation window», JP 6242299 (A) - 1994-09-02;

5. Kabun Hachidai «Electron beam irradiation window», CN 201440340 (U) - 2010-04-21.

Основные недостатки способов вывода пучка электронов через фольгу

Первый из недостатков связан с тем, что для пропускания электронов через фольгу необходима высокая энергия электронов. В противном случае электронно-пучковая мощность выделяется в объеме фольги, приводя к ее разрушению и, соответственно, к выводу устройства из строя. Допустимый, без разрушения фольги, уровень энергии электронов зависит от материала и толщины фольги, способов ее защиты от перегрева, но, тем не менее, этот уровень выше, чем несколько сотен кэВ.

Второй и третий недостатки решения вывода пучка электронов через фольгу связаны с первым. Указанные выше значения энергии электронов (свыше 100 кэВ) требуют решения задачи защиты от рентгеновского излучения. В-третьих, использование пучка электронов высоких энергий для инициирования плазмохимических реакций связано с большими удельными энергозатратами, так как сечения всех неупругих процессов (ионизация, диссоциация, возбуждение внутренних степеней свободы) уменьшаются с увеличением энергии электронов.

Экономический недостаток способов вывода пучка электронов через фольгу связан с высокой стоимостью ускорителей. Они в сотни раз дороже, а также значительно сложнее электронных пушек.

И, наконец, эксплуатационный недостаток этих способов связан с тем, что замена или же ремонт вышедшего из строя ускорителя требует нескольких суток в связи с необходимым глубоким вакуумом для его работы. В то время как эта же операция замены электронных пушек занимает несколько часов.

Вторая группа методов отличается от первой тем, что объем электронной пушки или ускорителя не отделяется фольгой от объема реактора, а поток молекул, идущих из реактора в направлении электронной пушки через отверстие для транспорта электронного пучка, удаляется путем откачки вакуумными насосами.

Для оптимизации откачной системы она разделяется на отдельные шлюзы, то есть организуется система шлюзовых камер. Количество шлюзовых камер зависит от давления на ее выходе - входе в реактор, или объема при атмосферном давлении. Например, при вводе в среду атмосферного давления число этих камер достигает пяти-шести (см. Иевлев В.М., Коротеев А.С. Изв. АН СССР, Энергетика и транспорт, 1981, №3, с. 3-13). Методы ввода пучка электронов в плотную среду, основанные на системе шлюзовых камер, позволяют снизить энергию электронов пучка по сравнению с методами пропускания электронов через фольгу.

Список патентов по теме с использованием системы шлюзовых камер:

1. Орликов Л.Н., Орликов Н.Л. «Устройство для вывода частиц», Патент от 20.01.2002, заявка 2001124407/06, 03.09.2001;

2. Орликов Л.Н., Орликов Н.Л. «Устройство для генерации и вывода частиц», Патент от 20.10.2002, заявка 201122852/06, 14.08.2001;

3. Завьялов М.А., Мартынов В.Ф., Тюрюканов П.М., Казаков А.И. «Инжектор электронов с выводом электронного пучка в среду с повышенным давлением и электронно-лучевая установка на его основе», Патент РФ №2348086 от 29.06.2007;

4. Мартынов В.Ф., Зверев В.В., Завьялов М.А., Лисин В.Н., Шапиро А.Л. «Инжектор электронов с выводом пучка в газовую среду», Патент СССР 1340567, опубликовано 10.05.1996, заявка 4005491/21, 02.01.1986;

5. Завьялов М.А., Мартынов В.Ф., Тюрюканов П.М., Казаков А.И. «Инжектор электронов с выводом электронного пучка в среду с повышенным давлением и электронно-лучевая установка на его основе», Патент от 29.06.2007, заявка 2007124384/28, 29.06.2007.

Возможность снижения энергии пучка электронов полезна с точки зрения всех положений, высказанных в критике метода вывода электронного пучка через фольгу. В частности, значительно дешевле оборудование, облегчены требования к радиационной защите. Однако транспорт электронного пучка через малые отверстия, соединяющие отдельные объемы шлюзовых камер с различными значениями давления, представляет собой непростую техническую задачу. Для того чтобы минимизировать потери мощности электронного пучка, проводимого через ряд малых по диаметру отверстий, он должен быть строго соосен этим отверстиям. Но это требование противоречит тому, что по мере транспортировки пучок расширяется (расфокусируется) и рассеивается на газе, особенно на тех участках системы шлюзовых камер, которые ближе к выходу из нее и где давление выше. Рассеивание и расфокусировка могут привести к частичной потере мощности и к разрушению транспортной системы.

Недостатками устройств вывода электронного пучка через систему шлюзовых камер является сложность конструкции, опасность возникновения различного типа разрядов на пути транспорта пучка от пушки до реактора, разрушающих первичный электронный пучок.

Основная цель различных вариантов, изложенных в цитированных выше патентах, - это уменьшение потерь мощности электронного пучка на пути транспорта от электронной пушки до объема с более высоким давлением. Это достигается увеличением диаметра отверстий для проводки электронного пучка, уменьшением длины тракта проводки и дополнительной фокусировкой рассеивающегося пучка электронов на пути его транспорта от пушки до объема, где реализуется технологии с его использованием. Увеличение отверстий для проводки пучка требует увеличения производительности откачивающих средств. Для этой цели используются сорбенты, криогенная откачка в дополнение к обычным вакуумным насосам.

Наиболее близким к предлагаемому способу ввода пучка электронов в среду с повышенным давлением является решение, предложенное в патентах:

1. Р.Г. Шарафутдинов и др. «Способ проведения гомогенных и гетерогенных химических реакций с использованием плазмы», Патент РФ №2200058 от 10.03.2003.;

2. R.G. Sharafutdinov et al. «Method for carrying out homogeneous and heterogeneous chemical reactions using plasma», International patent #WO 03068383, 21.08.2003.

- Европейский патент EP 1491255

- Патент Украины 75530

- Патент Китая ZL 02828724.Х

- Патент Австралии AU 2002332200

- Патент Узбекистана IAP 0342

В них для поддержания перепада давления между реактором и объемом электронной пушки используются кольцевые сопла, позволяющие создать в приосевой области кольцевого потока, формируемого внутренней струей, «зону разрежения», в которую вводится электронный пучок.

Основным недостатком прототипа, на устранение которого направлено данное изобретение, является чрезвычайно низкое допустимое давление Р_Н среды, в которую вводится электронный пучок. В прототипе это давление не превышало значения 3⋅10^-2 мм рт.ст., при более высоких давлениях Р_Н среды происходил пробой и выход из строя электронной пушки. То есть в прототипе недостижимы те значения давления (вплоть до атмосферного уровня), которые необходимы в приложениях, на достижение которых направлен предлагаемый способ (отличия в значениях давления Р_Н составляют 4 и более порядков).

Схема предлагаемого решения дана на фиг. 1, где 1 - вакуумный объем электронной пушки, 2 - секция откачки обратного потока, 3 - патрубок вакуумной откачки объема электронной пушки, 4 - патрубок вакуумной откачки объема секции откачки обратного потока, 5 - транспортный канал для проводки пучка электронов, 6 - реактор, 7 - вывод продуктов химических реакций, 8 - блок кольцевых сопел, 9 - внутреннее кольцевое сопло, 10 - внешнее кольцевое сопло, 11 - форкамера внутреннего кольцевого сопла, 12 - форкамера внешнего кольцевого сопла, 13 - система подачи газа во внутреннее сопло, 14 - система подачи газа во внешнее сопло, 15 - электромагнитная линза, 16 - плазмохимический реактор, Р_П - давление в электронной пушке, Р₁ - давление в секции промежуточной откачки, Р_Н - давление в объеме, где размещен реактор, d_п - выходное отверстие для вывода электронного пучка из объема электронной пушки, d - диаметр отверстия в секции промежуточной откачки, L - длина системы дифференциальной откачки, P₀₁ - давление торможения внутреннего сопла, Р₀₂ - давление торможения внешнего сопла, P_e1 - давление на срезе внутреннего сопла, Р_е2 - давление на срезе внешнего сопла.

Устройство вывода пучка электронов состоит из двух узлов: секции откачки обратного потока (2) и блока кольцевых сопел (8).

Секция откачки обратного потока (2), прилегающая к электронной пушке (1), является, по существу, шлюзовой камерой и выполняет те же функции, что и в цитированных выше патентах. Давление P₁ в этой секции достаточно низкое, с тем чтобы натекание в электронную пушку было бы небольшим и обеспечивало ее стабильную работу. Для пушек с полым катодом это давление составляет 10^-3 мм рт.ст. и ниже. Внутри секции откачки обратного потока (2) размещена электромагнитная линза (15) для дополнительной фокусировки электронного пучка.

Состав узлов, входящих в блок кольцевых сопел (8), ясен из фиг. 1. Рабочие газы из баллонов через системы напуска и трубки (13) и (14) подаются в форкамеры внутреннего кольцевого (11) и внешнего кольцевого (12) сопел. Давления торможения P₀₁ и Р₀₂ в этих форкамерах всегда выше, чем давления на срезе P_e1 и Р_е2 указанных кольцевых сопел, которые, в свою очередь, должны быть значительно выше давления Р_Н в среде, в которую вводится электронный пучок, обеспечивая, тем самым, истечение из сопел в сильно недорасширенном режиме (см. монографию В.Г. Дулов, Г.А. Лукьянов. Газодинамика процессов истечения, «Наука», Сибирское отделение, Новосибирск, 1984 г.).

Блок кольцевых сопел служит для создания «зоны разрежения» вблизи совмещенных осей газового потока и электронного пучка как в прототипе и «зоны спокойствия» в данном изобретении. Сам блок в предлагаемом варианте состоит из двух осесимметричных профилированных сопел Лаваля. В центре внутреннего сопла имеется отверстие для прохождения пучка электронов. Диаметр этого отверстия находится в диапазоне от 6 до 9 мм. Через внутреннее кольцевое сопло всегда подается защитный газ. Он служит для защиты от проникновения рабочего газа внутрь объема секции откачки обратного потока и из нее в объем электронной пушки. В качестве защитных газов могут быть использованы гелий, азот, кислород, воздух, аргон и другие газы, которые не содержат химических элементов, способных под воздействием электронов перейти в твердое состояние и осесть на поверхности электронной пушки, в первую очередь, в области формирования электронного пучка (в зазоре между полым катодом и экстрактором). Через внешнее кольцевое сопло подается основной рабочий газ или же защитный газ для тех приложений, когда используется насадок для вывода электронного пучка, а не реактор. Его расход значительно (почти в десять раз) превышает расход газа через центральное сопло. В качестве рабочих газов могут быть использованы любые газы или же их смеси. Апробированы смеси углеводородов (метан, пропан, бутан, природный газ), кремнийсодержащие газы (SiH₄, SiF₄, SiCl₄, SiHCl₃), кислород, воздух, аргон. При использовании любых указанных смесей газов работа электронной пушки устойчива.

При регулируемой непрерывной подаче газов в форкамеры внутреннего кольцевого сопла 11 и внешнего кольцевого сопла 12, от систем подачи 13 и 14, соответственно, в объеме этих форкамер создаются давления торможения P₀₁ и Р₀₂ (см. фиг. 1). Эти давления всегда значительно выше, чем давление Р_H, что обеспечивает перепады давления, необходимые для создания сверхзвуковых потоков на выходе из сопел. Взаимодействие сверхзвуковых струй в объеме реактора формирует сложнейшую газодинамическую структуру потока с ударными волнами, а также со сверх- и дозвуковыми зонами течения. Эта структура течения проиллюстрирована на фиг. 2, где приведен пример расчетного поля изохор (линий равной плотности) для одного из частных режимов работы устройства, которое дано в плоскости, соответствующей осевому сечению в варианте осесимметричного цилиндрического реактора. На фигуре по оси ординат отложена координата по нормали к оси симметрии, а по оси абсцисс -расстояние по длине реактора, при этом точка x=0 соответствует положению среза сопел.

Сгущение изохор на фиг. 2 соответствует более плотным зонам потока (с большими градиентами плотности). Как видно из этой фигуры, расширение газа из двух сопел приводит к формированию очень сложной картины течения с образованием ударных волн, а также до- и сверхзвуковых зон течения газов. Картина течения, пример которой приведен на фиг. 2, зависит от очень многих внешних определяющих параметров (ВОП) процесса, которые могут быть сгруппированы в две группы - физические ВОП и геометрические ВОП. К категории физических ВОП могут быть отнесены:

Расход газа через внешнее сопло;

Расход газа через внутреннее сопло;

Откачные средства и их расходные характеристики;

Состав газа, подаваемого через внешнее сопло;

Состав газа, подаваемого через внутреннее сопло;

Температура торможения газа, подаваемого через внешнее сопло;

Температура торможения газа, подаваемого через внутреннее сопло;

Температура стенок реактора;

Температура стенок сопла;

К категории геометрических ВОП могут быть отнесены:

Конструкция внешнего кольцевого сверхзвукового сопла (форма, геометрические размеры);

Конструкция внутреннего кольцевого сверхзвукового сопла;

Конструкция соплового блока (взаимное расположение сопел и т.д.);

Форма и размеры канала для транспортировки электронного пучка (в частности, диаметр проходного отверстия);

Форма и размеры реактора (цилиндрический, конический, плоский и т.д.);

Взаимное расположение соплового блока и реактора.

Как видно, даже из неполного перечня ВОП газодинамическая картина течения может зависеть от очень многих ВОП, но общим элементом для всех вариантов ВОП является наличие в области потока вблизи среза внутреннего сопла зоны потока, параметры в которой при определенном наборе ВОП не зависят от остальных внешних условий, кроме параметров, определяющих работу внутреннего сопла (в частности, его геометрии и расхода газа). Неким аналогом этой зоны может служить сверхзвуковое ядро первого цикла сверхзвуковой недорасширенной затопленной струи, ограниченное висячими бочкообразными ударными волнами и диском Маха (см. цитированную выше работу Ashkenas Н. and Sherman F.S.). Эта зона называется «зоной спокойствия». Все газодинамические параметры в «зоне спокойствия», в частности плотность, скорость, направление линий тока, точно такие же, как при расширении газа в вакуум из внутреннего сопла. Эти параметры определяют величину обратного потока, потока газа, идущего из объема реактора в объем электронной пушки через секцию промежуточной откачки. Оптимальные условия по геометрии и режимам работы соплового блока для поддержания стационарной работы электронной пушки, а именно, достаточно низкого давления в объеме электронной пушки при больших расходах рабочих газов через реактор, является предметом данного изобретения. Течение в остальной части реактора, так же как и сам реактор и его геометрия, зависят от конкретного применения, поэтому в данном изобретении не рассматриваются.

Рассмотрим проблему оптимизации устройства соплового блока и режимов его работы. Сопловой блок должен, с одной стороны, обеспечивать прохождение пучка электронов, сформированного в электронной пушке, через транспортные отверстия без существенной потери в его мощности. С другой стороны, обратный поток, идущий через транспортное отверстие в направление электронной пушки из «зоны спокойствия», должен быть достаточно низким с тем, чтобы давление в объеме электронной пушки было стабильно низким (на уровне ~ 10^-3 мм рт. ст.) и не происходило срыва работы последней.

Высказанные выше требования противоречивы. Для прохождения пучка электронов через транспортный канал без потерь достаточно увеличить его диаметр и уменьшить его длину, что, в свою очередь, увеличивает обратный поток. Необходим поиск компромисса. Он состоит в принятии мер по снижению плотности газа в «зоне спокойствия» перед входным отверстием транспортного канала. Это может быть достигнуто оптимизацией геометрии соплового блока и оптимальным выбором режимов его работы при выбранном диаметре отверстия транспортного канала. При диаметре электронного пучка около 3 мм диаметр транспортного отверстия выбирался в диапазоне от 6 до 9 мм. При этих размерах отверстия потери мощности пучка достаточно малы - менее 2%.

Следующими вопросами оптимизации соплового блока являются выбор его геометрии, а также оптимального соотношения расходов через внешнее и внутреннее кольцевые сопла. На фиг. 3 приведены зависимости донного давления P_b от расхода газа (азот) через внутреннее сопло G₁ при постоянном расходе азота через внешнее сопло G₂ (здесь и ниже под донным давлением понимается давление в секции 2 (фиг. 1) при отсутствии откачки из нее) для одного из вариантов геометрии соплового блока. Положение минимумов расчетных (светлые символы) и экспериментальных (темные символы) данных хорошо согласуется между собой и реализуется при отношении G₂/G₁≈7.5. Подобные результаты получены и для других условий экспериментов, которые показывают, что оптимальное отношение G₂/G₁ должно находиться в диапазоне от 7 до 8.

На фиг. 4 приведена зависимость донного давления от суммарного расхода G₁+G₂ газа (азот) через сопловой блок при соблюдении соотношения расходов через внутреннее и внешнее сопла G₂/G₁=7.15, что близко к их оптимальному отношению. Здесь также наблюдается удовлетворительное согласие между экспериментальными (темные символы) и расчетными (светлые символы) результатами.

На фиг. 5 приведены зависимости давления в секции откачки обратного потока P_g от суммарного расхода воздуха через сопловой блок при различных значениях расхода газа через внешнее (G₂) и внутреннее (G₁) сопла при откачке этой секции бустерным вакуумным насосом с ДУ 160 мм. Как видно из фиг. 5, это давление при постоянном расходе газа через внутреннее сопло G₁ не зависит от расхода газа G₂ через внешнее сопло до определенного его значения, при превышении которого происходит разрушение течения в «зоне спокойствия» и давление в секции откачки обратного потока начинает расти с увеличением расхода газа через внешнее сопло, то есть внутреннее сопло уже перестает работать в качестве газового затвора, что приводит к увеличению обратного потока. Причем этот срыв работы газового затвора наступает тем позже, чем выше расход газа через внутреннее сопло.

Пример 1

Предлагаемая секция откачки обратного потока существенно увеличивает допустимую величину давления P_H среды, в которую вводится электронный пучок. В прототипе это давление не превышало значения 3⋅10^-2 мм рт. ст., а при более высоких давлениях P_H среды происходил пробой и выход из строя электронной пушки. То есть в прототипе недостижимы те значения давления (вплоть до атмосферного уровня), которые необходимы в приложениях, на достижение которых направлен предлагаемый способ (отличия в значениях давления P_H составляют 4 и более порядков)

Пример 2

Наряду с введением секции откачки обратного потока, для изменения ситуации в положительную сторону весьма существенным фактором является правильный выбор режима работы газового затвора, а именно сохранение условий по отношению расходов газа через внешнее и внутреннее сопла (G₂/C₁), позволяющее сохранить существование «зоны спокойствия». Иными словами, отношение расходов не должно быть слишком большим, чтобы не привести к срыву работы газового затвора. Приведенные на фиг. 3-5 экспериментальные и теоретические результаты показывают, что оптимальные условия работы внутренней и внешней струй в качестве газового затвора реализуются при приблизительно постоянном отношении расходов газа через внешнее и внутреннее сопла (G₂/G₁). Указанное условие не было выполнено при работе с прототипом и он работал как однослойный газовый затвор.

Пример 3

Предлагаемый способ ввода электронного пучка должен обеспечивать поддержание постоянного низкого (на уровне ~ 10^-3 мм рт. ст.) давления в объеме электронной пушки для устойчивой ее работы при максимально больших расходах рабочих газов, что, в свою очередь, позволяет осуществлять ввод электронного пучка в среду с относительно высоким давлением газа. Результаты экспериментов, приведенных на фиг. 6, где дана зависимость максимально допустимого давления P_H (давление срыва работы газового затвора) через сопловой блок от суммарного расхода газа (азот) через сопловой блок, демонстрируют эту возможность. Достигнутое максимальное значение P_H составляет 200 мм рт. ст. при расходе рабочего газа 250 м³/ч. При оптимизации геометрии реактора (диаметр, длина, форма) величина P_H может быть увеличена, но таковая оптимизация не входит в задачу данного изобретения.

Новое решение дает в сравнение с аналогом:

- уменьшение длины L системы шлюзовых камер по сравнению с аналогом в десять раз;

- увеличение диаметров каналов транспортного тракта с (1÷1,5) мм вплоть до 9 мм;

- упрощение системы шлюзовых камер, возможность уменьшения общего количества камер этой системы (при вводе в среду атмосферного давления) в три-четыре раза.

Главное следствие изменения геометрических размеров системы вывода пучка электронов из объема электронной пушки в среду с повышенным давлением состоит в возможности снижения энергии пучка электронов вплоть до энергий, меньших, чем 1 кэВ при давлениях в среде в диапазоне от 10^-2 до 10³ мм рт. ст., что недоступно для устройств вывода через фольгу и обычных систем шлюзовых камер.