СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ

Изобретение относится к переработке отходов, в частности жидких радиоактивных отходов (РАО), получающихся при регенерации ядерного топлива энергетических реакторов, например ВВЭР-400, БН-600, ВВВЭР-1000 и РБМК, транспортных и исследовательских реакторов в фосфатное или боросиликатное стекло, так называемое, остекловывание.

Известен AVM-process (Atelier de Vitrification Marcoule), разработанный для регенераци-онного завода в Маркуле (Франция) / W.Baehr. Industrial Vitrification Process for High-Level Liquid Waste Solutions. IAEA Bulletin, 4/1989, p /43-47/ и реализованный также на другом регенерационном заводе - в Селлафилде (Англия) / Nuclear Fuel Reproeesing Technology. Information Services British Nuclear Fuels pie. Risley, Warrington WAS 6AS, 1992/. Основная часть процесса включает две отдельные стандартные стадии:

- кальцинацию - разложение раствора РАО при высокой температуре на кальцинат - оксиды химических элементов - продуктов деления и газовую фазу, содержащую водяной пар, оксиды азота и другие летучие продукты;

- остекловывание - плавление кальцината в смеси со стеклообразующими добавками в частотном индукционном нагревателе, изготовленном из металла.

Кальцинацию производят во вращающейся электрической печи: нитратный раствор РАО подают в печь из накопительного объема. Вращающаяся печь разделена на зоны, в которых повышают температуру последовательно от входа к выходу от 225°С до 600°С, в ней происходит испарение растворителя, нагрев и разложение солевого остатка. Газовую фазу чистят от пыли, последнюю растворяют в азотной кислоте и возвращают в накопительный объем. Кальцинат направляют в металлический индукционный плавитель, плавят его при температуре 1150°С в смеси со стеклообразующими добавками и разливают расплав в канистры, которые после соответствующей обработки направляют на долговременное хранение.

Второй известный процесс переработки РАО - одностадийный Pamela-process: в этом процессе раствор РАО со стеклообразующими добавками подают в расплав, находящийся в керамическом плавителе; в расплав вводят несколько пар электродов (четыре пары); расплав между электродами нагревают переменным током. Электроды выполнены из тугоплавкого сплава Inconel - 690 и находятся на двух уровнях. Температура в плавителе достигает 1150-1200°С, причем нагрев регулируют так, что температура возрастает по мере приближения к сливному отверстию. Расплав разливают в канистры, которые после соответствующей обработки герметизируют и направляют на долговременное хранение. Отходящие газы чистят от пыли посредством водной обработки, раствор или суспензию последней возвращают в накопительный объем.

Известен керамический плавитель ЭП-500/1Р для переработки жидких РАО, аналогичный по принципу действия плавителю в Pamela-process / А.С.Поляков, Г.Б.Борисов, Н.И.Моисеенко, В.И.Основин, Е.Г.Дзекун и др. Опыт эксплуатации керамического плавителя ЭП-500/1Р по переработке жидких ВАО. Атомная энергия, т.76, вып.3, март 1994, с.183-188/. Основой плавителя является прямоугольный бассейн, выложенный брусьями из плавленого бакора-33 в металлическом водоохлаждаемом корпусе. Бассейн разделен на три зоны: варочную, переточную, накопительную. В поде каждой из зон вмонтированы стержневые молибденовые электроды на водоохлаждаемых токоподводах. В сводовом перекрытии варочной зоны установлены три водоохлаждаемых питателя, через которые на поверхность стекломассы подают раствор РАО в смеси с жидким флюсом-стеклообразователем (ортофосфорной кислотой) и подавителем летучести рутения-106 (этиленгликолем). По мере наработки расплава стекломасса поступает из варочной зоны через переточную зону в накопительную, откуда ее разливают в канистры. Узел разлива стекломассы включает в себя запорно-сливное устройство, которое состоит из водоохлаждаемого плунжера, работающего по принципу открытия-закрытия сливного отверстия в печи, водоохлаждаемой сливной трубы, по которой стекломасса стекает в канистру.

Оба варианта технологии остекловывания РАО имеют свои недостатки. Так, стадия кальцинации в AVM-process основана на контактном нагреве раствора в реторте вращающейся печи со сравнительно низким тепло- и массообменом в интервале рабочих температур. По мере износа реторта печи становится также радиоактивным отходом, подлежащим переработке.

Нагрев и плавление кальцината производят в металлическом индукционном плавителе, который также имеет ограниченный ресурс работы, поскольку теплообмен с источником нагрева идет при температуре 1150°С через стенку плавителя, которая при таких условиях сравнительно быстро изнашивается. По мере износа корпус плавителя становится также радиоактивным отходом, подлежащим переработке.

Оборудование одностадийного Pamela-process, также как и оборудование аналогичного процесса в керамическом плавителе ЭП-500/1Р, также имеет ограниченный ресурс работы из-за контактного нагрева коррозионно-активной среды при сравнительно высокой температуре - 1200°С.

Также известно устройство для высокотемпературной переработки радиоактивных и токсичных отходов (патент РФ №2160475, оп. 10.12.2000), включающее выполненный из огнеупорного материала корпус с расширяющимся сверху вниз каналом и имеющий верхнюю и нижнюю торцевые части, подсоединенный своей нижней торцевой частью к герметичной камере с узлом выгрузки и расположенной в ней емкостью для сбора конечного продукта, а также узел загрузки отходов, плазменный генератор с узлом подачи газообразного окислителя и газоотводной патрубок, выполненный из огнеупорного материала корпус с расширяющимся сверху вниз каналом состоит из верхней секции корпуса длиной L₁ с выполненным в ней каналом поперечным сечением S₁, подсоединенной своей нижней торцевой частью к верхней торцевой части нижней секции корпуса длиной L₂ с выполненным в ней каналом поперечным сечением S₂ и расположенным на ее боковой части патрубком для подачи в канал нижней секции корпуса газообразного окислителя, причем верхняя торцевая часть корпуса одновременно является верхней торцевой частью верхней секции, а нижняя торцевая часть корпуса одновременно является нижней торцевой частью нижней секции корпуса, узел загрузки отходов состоит из снабженной патрубком для подачи сжатого воздуха и выходным патрубком камеры смешения, к которой подсоединены дозатор отходов и дозатор флюсующих добавок, плазменный генератор с узлом подачи в него газообразного окислителя расположен на плоской крышке плазменной камеры, снабженной входным патрубком, расположенным на ее боковой части, причем плазменная камера своим днищем соединена с верхней торцевой частью корпуса, своим выходным отверстием, расположенным в ее днище, - с каналом верхней секции корпуса, а своим входным патрубком - с выходным патрубком камеры смешения, герметичная камера снабжена охлаждающей рубашкой, а внутри герметичной камеры между нижней торцевой частью корпуса и приемной емкостью расположен охлаждающий узел, выполненный в форме трубчатого, пластинчатого теплообменника или водяной форсунки, газоотводный патрубок расположен на боковой части герметичной камеры, ниже уровня расположения охлаждающего узла, плазменный генератор, плазменная камера, верхняя и нижняя секции корпуса соединены между собой соосно, величина L₂ составляет не менее 1,7 L₁, но не более 2,3 L₁, a S₂ - не менее 3S₁, но не более 4S₁. Плазменная камера имеет цилиндрическую форму, а ее входной патрубок расположен тангенциально.

Наиболее близким к заявляемому является способ и устройство для переработки жидких радиоактивных отходов (С.В.Стефановский, И.А.Князев, С.А.Дмитриев. Остекловывание радиоактивных ВАО в плазменном реакторе. Физика и химия обработки материалов, 1991, №4, с.72-80).

Способ переработки заключается в следующем: в верхнюю часть плазменной камеры - зону смешения подают жидкие радиоактивные отходы, предварительно смешанные со стеклообразующими добавками, ввод указанных компонент производят тангенциально. В эту же зону смешения вертикально осуществляют подачу плазмообразующего газообразного окислителя - воздуха. Плазменный разряд осуществляют за счет трех симметрично установленных электродуговых плазмотронов. В результате нагрева указанных компонент происходит их плавление и разложение на оксиды химических элементов - продуктов деления и газовую фазу, содержащую водяной пар, оксиды азота и другие летучие продукты, расплав собирается в ванне расплава, а газообразные продукты отводятся в систему очистки.

В верхней части прямоточной цилиндрической водоохлаждаемой плазменной камеры расположена зона смешения шихты и плазмообразующего газа - воздуха, с тангенциальным вводом плазменного потока. Источником плазмы являются три электродуговых плазмотрона. Плазменная камера выполнена из меди и футерована изнутри электрокорундом. Расплав собирался в ванне расплава, соединенного с нижней частью плазменной камеры. Газовая составляющая продуктов разложения отводилась из плазменной камеры в систему газоочистки.

Кальцинацию раствора РАО и плавление кальцината проводили в воздушной плазме с расходом 4.1·10^-3 кг/с, потребляемая электрическая мощность плазменного реактора 120 кВт, удельные энергозатраты составляли в среднем 4-8 кВт·ч/кг стекла, массовые скорости загрузки РАО и выгрузки расплава 10-70 и 7-45 кг/ч. Перерабатывали РАО среднего уровня активности ~1 ГБк/м³). В качестве стеклообразующих добавок использовали датолит, кварцевый песок и суглинок в массовом отношении соли: датолит: кремнезем: суглинок = 40:30:15:15. В результате получалось стекло с приемлемой химической устойчивостью (скорость выщелачивания составляла 10^-5 г/см²·сут).

Потери компонентов при остекловывании РАО сильно зависят от способа подготовки исходных РАО, массовой скорости загрузки и вида радионуклидов. При малых скоростях загрузки (до 40 кг/ч) исходных РАО велики потери цезия и натрия (до 20%) и других радионуклидов и бора, что связано с наличием пылеуноса. При более высоких скоростях загрузки и использовании предварительно подготовленной шихты потери уменьшаются до 3-4% по натрию и цезию и менее 1% по остальным β- и γ-радионуклидам. Наиболее низкие потери отмечены для суммы α-излучателей (U, Pu, Th и пр.). Химическая устойчивость полученных стеклоподобных материалов находится на уровне -10^-5-10^-6 г/см²·сут. Недостатками этого решения являются:

1. Выполнение зоны смешения, расположение узлов подачи шихты, расположение электродуговых плазматронов не гарантирует от попадания расплава на стенки смесительной камеры и самого плазменного реактора, что сопровождается образованием гарнисажа на его стенке и даже забивкой.

2. Плазменный реактор и ванна расплава футерованы тугоплавкими материалами, которые не выдерживают длительного режима работы; их износ и разрушение сопровождается образованием вторичных РАО.

3. Несовершенство системы вывода и очистки газообразных продуктов разложения отходов.

Техническим результатом, на которое направлено изобретение, является повышение эффективности процесса за счет

- оптимизации химического состава и физических свойств потока технологической плазмы;

- совмещении раздельно проводимых стадий кальцинации и плавления отходов в одном аппарате;

- электромагнитного перемешивания расплавленных отходов, усреднения их состава и повышения качественных показателей процесса остекловывания РАО;

- очистки газового выхлопа при барботировании двухфазного потока через расплав;

- миниатюризация оборудования, что создает предпосылки для снижения количество вторичных радиоактивных отходов, для глубокой очистки газообразных продуктов от радиоактивной пыли.

Для этого предложен способ переработки жидких радиоактивных отходов (РАО), заключающийся в подаче отходов, предварительно смешанных со стеклообразующими добавками, и плазмообразующего газа в зону смешения плазменной камеры, генерировании потока плазмы в вертикально расположенной охлаждаемой плазменной камере, разложении отходов на составляющие в плазменной камере, выгрузки конечного продукта в виде расплава из зоны плавления, отводе газообразных продуктов распада, при этом формируют в зоне смешения плазменной камеры вертикальный и направленный вдоль оси плазменной камеры поток плазмообразующего газа, генерирование плазмы в плазменной камере осуществляют с помощью микроволновых генераторов плазмы, формирование расплава проводят за счет прямого индукционного нагрева, при этом нижняя часть плазменной камеры погружена в расплав, а отвод газообразных продуктов разложения осуществляют после барботирования их через расплав.

Кроме того,

- в качестве плазмообразующего газа используют водяной пар с начальной температурой 500-600°С;

- выгружают конечный продукт в виде расплава из зоны плавления в обогреваемый коллектор накопитель;

- электропроводность расплава поддерживают в интервале 1-100 См/м;

- поддерживают температуру в верхней части плазменной камеры 4000-6000°С;

- поддерживают температуру в объеме плазменной камеры 1200-2000°С;

- поддерживают температуру в зоне плавления компонентов РАО 1700-2000°С.

Также предложено устройство для переработки жидких радиоактивных отходов, состоящее из расположенных в верхней части цилиндрической охлаждаемой плазменной камеры, узлов ввода отходов и плазмообразующего газа, генератора плазмы, систем водо- и энергообеспечения, при этом в нижней части плазменная камера соединена с емкостью для расплава и остеклования отходов, соединенной с устройством для выгрузки отходов, трубопроводом для отвода газообразных продуктов, при этом что верхняя часть плазменной камеры выполнена в виде усеченного конуса, а узел ввода плазмообразующего газа выполнен в виде симметрично установленных сопел, введенных через горизонтальную и коническую поверхность плазменной камеры, генераторы плазмы выполнены в виде микроволновых генераторов, соединенных через четырехугольные волноводы с плазменной камерой в ее цилиндрической части, емкость для расплава остеклованных отходов установлена внутри индуктора частотного плавителя.

При этом

- диаметр частотного плавителя больше диаметра нижней части плазменной камеры;

- нижняя часть плазменной камеры погружена в расплав;

- плазменная камера снабжена двойной охлаждающей рубашкой: внутренняя - для охлаждения потоком сжатого воздуха, внешняя - для охлаждения потоком воды;

- угол между осью плазменной камеры и образующей к поверхности конуса составляет 30°;

- установлены, по крайней мере, по одной паре сопел на каждой поверхности;

- трубопровод для отвода газообразных продуктов соединен с верхней частью частотного плавителя.

В качестве подаваемых на переработку РАО подразумевают: нитратный раствор продуктов деления, отделенных предварительно от урана и плутония с помощью экстракции.

Предложенное решение для переработки РАО основано на том, что стадии кальцинации и остекловывания пространственно разделены, но их осуществляют в одном аппарате. Процесс основан на использовании плазменного нагрева раствора РАО и последующего прямого индукционного нагрева конденсированного остатка РАО в одном аппарате. Процесс построен так, что сформированный поток плазмы, в котором протекает стадия кальцинации РАО, повышает электропроводность расплава кальцината, стимулируя тем самым улучшение связи частотного генератора с расплавом и, как следствие, повышение эффективности остекловывания. Процесс заключается в комбинированной обработке раствора РАО, которая предусматривает получение потока плазмы, химически совместимой с РАО, распыление раствора РАО и смешение его с потоком плазмы, кальцинацию РАО и транспорт дисперсного кальцината в объем расплава, нагреваемого прямым индукционным нагревом с индуктора частотного генератора. В качестве плазмообразующего газа используют перегретый водяной пар, что позволяет в дальнейшем резко уменьшает газовый сброс, отходы в газовой фазе барботируют через расплав, что позволяет очистить газовый выхлоп от пыли.

Таким образом, процесс переработки РАО включает следующие операции:

- генерирование потоков водопаровой плазмы в микроволновой плазменной камере;

- подачу раствора РАО через форсунку в поток водопаровой плазмы в микроволновую плазменную камеру;

- подготовку ванны расплава прямым индукционным нагревом исходной оксидной композиции - суррогата РАО;

- обработку распыленного раствора РАО потоками водопаровой плазмы; в процессе обработки из капель распыленного раствора испаряют растворитель (воду), отгоняют из капель раствора оксиды азота и прочие летучие оксиды, оставляя в капле оксиды металлов и неметаллов, содержащихся в РАО;

- направление потока отработанной технологической плазмы на поверхность оксидного расплава в частотный плавитель прямого индукционного нагрева, расположенный по вертикали ниже плазменного реактора; указанный поток барботируют через слой расплава, чтобы стимулировать аккомодацию дисперсной фазы из потока отработанной плазмы и очистку названного потока от технологической пыли и аэрозолей;

- плавление и гомогенизацию расплава в частотном плавителе за счет электромагнитного перемешивания;

- разгрузку расплава - продукта электротермической переработки РАО в плазменной камере и в частотном плавителе прямого индукционного нагрева через сливной обогреваемый трубопровод, расположенный выше индуктора; расплав непрерывно сливают в накопитель, снабженный внешним нагревом и тепловым клапаном;

- периодический слив расплава через тепловой клапан в канистры;

- отвод газовой фазы, синтезированной в объеме плазменной камеры и частотного плавителя, имеющего температуру 1700-2000°С, состоящей преимущественно из водяного пара и оксидов азота, в систему охлаждения и конденсации, где происходит охлаждение газового потока в конденсаторе до 70-90°С, частичное улавливание оксидов азота в виде раствора азотной кислоты; очистка газовой фазы от летучих оксидов РАО (в частности, оксиды рутения); дальнейшая абсорбция оксидов азота в растворе азотной кислоты, полученной при конденсации газовой фазы в конденсаторе, в абсорбере; очистка газовой фазы от технологической пыли пропусканием ее через металлокерамический фильтр из анизотропной керамики, снабженный импульсной эжекционной регенерацией рабочей поверхности фильтра; улавливание пыли и тонкая очистка газового выхлопа от аэрозолей; возврат технологической пыли в коллектор РАО.

Схема устройства для переработки РАО показана на фигуре 1. На фигуре 2 показана схема работы волноводов микроволнового генератора. Позициями на фигурах обозначены:

1 - плазменная камера

2 - двойная охлаждающая рубашка плазменной камеры из нержавеющей стали(корпус)

3 - форсунка для распыления потока РАО

4 - подача РАО

5 - сопла для подачи плазмообразующего газа - водяного пара

6 - волноводы

7 - микроволновые генераторы

8 - диэлектрическая вставка

9 - фланец

10 - частотный плавитель типа «холодный тигель»

11 - индуктор частотного плавителя

12 - частотный генератор

13 - поток воды

14 - насос

15 - патрубок подачи воды

16 - патрубок отводы воды

17 - трубопровод выводы расплава

18 - коллектор-накопитель

19 - нагреватель тепловой клапан

20 - тепловой клапан

21 - трубопровод для вывода потока газовых продуктов разложения РАО

22 - система охлаждения и очистки газовых продуктов разложения РАО

23 - подача воды

24 - подача воздуха.

Вертикальная цилиндрическая плазменная камера 1, выполненная из нержавеющей стали, имеет в верхней части зону смешения в форме усеченного конуса. Камера снабжена по всей длине двойной охлаждающей рубашкой 2 с водо-воздушным охлаждением: внутренняя охлаждается протоком воздуха 24, внешняя - потоком воды 23; поэтому внешняя поверхность камеры 1 имеет температуру, близкую к комнатной, на внутренней поверхности поддерживается температура ~400-600°С. Угол между осью плазменноой камеры и образующей к поверхности конического расширения составляет 30°.

На горизонтальной поверхности усеченного конуса по центру расположена форсунка 3 для ввода и распыления потока 4 раствора РАО. Через коническую поверхность камеры тангенциально введена, по крайней мере, одна пара сопл 5 для подачи потока плазмообразующего газа - водяного пара внутрь камеры 1, расположенных симметрично по отношению друг к другу; другая пара сопл 5 для подачи потока водяного пара внутрь камеры введена вертикально через горизонтальную поверхность усеченного конуса. Назначение вертикально установленных сопл - подавить восходящие потоки по центру плазменной камеры. Количество последних сопл также может быть более двух, в любом случае они должны располагаться симметрично.

Зона плазменной обработки РАО ниже зоны смешения имеет форму протяженного цилиндра, в которую введены под углом 90° несколько (не менее двух) симметрично расположенных четырехугольных волновододов 6 от микроволновых генераторов 7, в которых источником микроволнового излучения служит магнетрон, таким образом, чтобы между магнетроном и технологическим объемом в плазменной камере была герметично установлена диэлектрическая вставка 8 (см. фиг.2), пропускающая микроволновое излучение и препятствующая контакту магнетрона с технологической средой в плазменной камере. При таком вводе четырехугольных волноводов 6 в цилиндрическую камеру 1 последняя служит импровизированным круглым волноводом и является одновременно конвертором электромагнитной моды - трансформатором электромагнитной волны H₀₁ в волну H₁₁, когда поток электромагнитной энергии (W) поступает от магнетрона по четырехугольному волноводу в круглый волновод; безэлектродный разряд горит в отрезке круглого волновода при наличии диэлектрических вставок 8 между зоной разряда и магнетронами; плазмотрон практически совмещен с плазменной камерой. На фиг.2 показано распределение напряженности электрического поля в прямоугольном и круглом волноводах. Микроволновая радиация (W) направляется по прямоугольному волноводу 6 в круглый волновод. Электромагнитная волна H₀₁ превращается в конверторе моды в волну H₁₁. В этом случае и микроволновая радиация, и поток газа Q₁ движутся вдоль оси волновода в одном направлении. Микроволновый разряд стабилизируют тангенциальным потоком водяного пара через сопла 5, расположение вводов газа не связано с местом ввода микроволновой энергии. Интегральная мощность плазменного реактора определяется мощностью микроволновых генераторов 7 и количеством прямоугольных волноводов 6, присоединенных к цилиндрической камере 1. Вводы могут находиться и на разных уровнях, как это показано на Фиг.2.

Микроволновые цельнометаллические плазмотроны имеют, по крайней мере, два принципиальных преимущества перед электродуговыми плазмотронами:

- отсутствие электродов и, соответственно, проблем, обусловленных их эрозией;

- возможность варьировать расход плазменно-водопарового теплоносителя в широких пределах без опасений разрушения электродов, т.е. "развязать" процесс генерирования потока плазмы и собственно технологический процесс в плазменной камере, которая по совместительству является круглым волноводом микроволнового плазмотрона.

В нижней части плазменной камеры 1 (Фиг.1) через фланец 9 герметично присоединен водоохлаждаемый частотный плавитель 10 прямого индукционного нагрева типа "холодный тигель", находящийся в индукторе 11 частотного генератора 12. Частотный плавитель 10 предназначен для прямого индукционного нагрева оксидных ингредиентов РАО, погруженных в расплав. Диаметр частотного плавителя 10 больше диаметра плазменной камеры 1. Частотный плавитель 10 установлен коаксиально в индукторе 11 частотного генератора 12. Элементы частотного плавителя 10 принудительно охлаждаются водой: поток воды 13 подают насосом 14 через патрубок подачи воды 15 в нижнюю часть частотного плавителя 10 и выводят через патрубок 16 в верхней части. Плазменная камера 1 и частотный плавитель 10 образуют зону электротермической обработки РАО. Для слива расплава из частотного плавителя 10 в коллектор-накопитель 18 предусмотрен трубопровод 17. Коллектор-накопитель 18 снабжен внешним нагревателем 19. В дне коллектора 18 находится тепловой клапан 20 для слива расплава для розлива его в канистры. Тепловой клапан 20 оснащен автономным источником электропитания (не показан). Нижняя часть плазменной камеры погружена в расплав в частотном плавителе 10 так, чтобы обеспечить барботаж дисперсных и газовых продуктов плазменной кальцинации РАО через расплав; при этом максимально возможное количество дисперсной фазы остается в расплаве, а газовые продукты максимально очищаются от технологической пыли. Во фланце 9 частотного плавителя 10 установлен трубопровод 21 для вывода потока газовых продуктов разложения РАО, направляемого в систему 22 на охлаждение и очистку. Эта система в общем случае содержит:

- теплообменник-конденсатор для охлаждения газовых продуктов и конденсации водяного пара и поглощения оксидов азота и летучих оксидов металлов (например, оксидов рутения);

- абсорбер для окончательного поглощения оксидов азота;

- металлокерамический фильтр для очистки газового выхлопа от технологической пыли, выполненный из анизотропной керамики и снабженный импульсной эжекционной регенерацией фильтрующей поверхности. Технологическая пыль может быть возвращена в раствор РАО, предназначенный для переработки.

В результате плазменной обработки раствора РАО испаряют воду, разрушают солевой остаток и удаляют оксиды азота, остаются лишь частицы оксидов элементов, образующих массу кальцината, которую необходимо окончательно расплавить, усреднить по составу с помощью электромагнитного перемешивания расплава и затем разлить расплав в емкости, предназначенные для длительного хранения. Температура частиц оксидов РАО находится в диапазоне 1200-2000°С, поэтому внедрение потока отработанной плазмы с распределенной в ней оксидной фазой в расплав стимулирует электрическую проводимость расплава, находящегося в "холодном тигле". Удельная электропроводность расплава в частотном плавителе должна быть не ниже 1 Сим/м, предпочтительно в интервале 1-100 Сим/м, чтобы сохранялась устойчивая индуктивная связь генератора с нагрузкой. Условия для этого создают подбором мощности микроволновых генераторов плазмы и частотного генератора, от которого подают мощность на индуктор. В данном решении используют частотный плавитель типа "холодный тигель". Стенка частотного плавителя представляет собой набор медных водоохлаждаемых секций, разделенных узкими (1-2 мм) зазорами, герметично заполненными высокотемпературными диэлектрическими вставками. Секции частотного плавителя снабжены изолирующим покрытием из оксида алюминия для повышения эффективности прямого индукционного нагрева. Частотное электромагнитное поле с индуктора 11 свободно проникает внутрь частотного плавителя и нагревает проводящую среду, находящуюся внутри. Частотный плавитель находится в водоохлаждаемом индукторе 11. Частотный плавитель установлен коаксиально в индукторе частотного источника электропитания таким образом, чтобы расстояния от нижнего и верхнего витков индуктора до концов разрезов между секциями частотного плавителя с каждой стороны соответственно были не менее высоты индуктора. Это необходимо, чтобы избежать потерь мощности в замкнутых верхней и нижней частях частотного плавителя.

Устройство работает следующим образом.

Внутренний объем частотного плавителя 10 герметичный по отношению к окружающей среде заполняют оксидным суррогатом РАО для получения расплава. Устройство и все коммуникации заполняют аргоном, чтобы вытеснить из них воздух. Подают воду для охлаждения частотного плавителя 10, включают микроволновый генератор 7, направляют поток электромагнитной энергии по четырехугольным волноводам 6 в круглый волновод - плазменную камеру 1 и туда же направляют потоки водяного пара через сопла 5. При этом в круглом волноводе - камере 1 возникает безэлектродный микроволновый разряд, в котором потоки водяного пара превращаются в поток водопаровой плазмы. Одновременно подают напряжение на индуктор частотного плавителя 11, включают частотный плавитель 10, получают расплав в объеме плавителя и начинают подачу потока РАО 4 через форсунку 3.

На поверхность расплава, подготовленного заранее прямым индукционным нагревом в объеме частотного плавителя 10, подают поток водопаровой плазмы, в который распыляют раствор РАО.

Капли раствора в потоке плазменного теплоносителя подвергаются разложению на оксиды металлов и неметаллов - компонентов РАО, водяной пар и оксиды азота.

Температура в зоне водопаровой плазменной переработки РАО устанавливается в интервале 1200-2000°С. При этой температуре устанавливается термодинамически благоприятная среда для разложения раствора РАО в оксиды элементов, содержащихся в РАО, и газовую фазу, содержащую преимущественно оксиды азота и водяной пар. Пылегазовый поток, возникший при плазменной кальцинации, барботирует через расплав, очищается от конденсированной фазы; газовая фаза, состоящая, по преимуществу из водяного пара и оксидов азота, уходит из объема "холодного тигля" через трубопровод 21.

При этом происходит интенсивное электромагнитное перемешивание расплава с продуктами разложения РАО.

Поскольку все продукты плазменной обработки раствора РАО проходят через расплав, вынос технологической пыли меньше, чем при плазменной конверсии РАО в прототипе - более чем на порядок.

Частотный генератор 12, в зависимости от конкретного состава РАО, на который профилируют устройство, работает в диапазоне от 2 кГц до 13.56 МГц в зависимости от содержания неметаллических и металлических ингредиентов в отходах. Начальная температура потока плазмы 4000-6000°С зависит от мощности, состава расплава, расхода водопаровой плазмы и прочих параметров, температура в объеме плазменного реактора 1200-2000 С, температура в объеме ванны расплава составляет 1700-2000°С. Расплав накапливается в частотном плавителе и, достигая уровня переливного патрубка 17, сливается по нему в коллектор 18. Периодически удаляют расплав из коллектора 18 через тепловой клапан 20 в канистру.

Газ, температура которого составляет 1500-1600°С, выводят из частотного плавителя 10 через трубопровод 21 в систему охлаждения и очистки, в которой газ охлаждают до температуры 70-80°С. Одновременно происходит конденсация водяного пара, поглощение оксидов азота и оксидов рутения и очистка газового выхлопа.

Примеры

Пример 1

Перерабатываются суррогат высокоактивных РАО, содержащий (в г/л) Al - 15.3; Na - 31; Fe - 1.1; Ni - 0.8; Cr - 0.3; Ca - 1.8; La - 2.1; Се - 0.08; Nd - 0.09; Sm - 0.07; Ru - 0.04; Rh - 0.01; Pd - 0.1; U - 2.4; SO₄ - 0.4; HNO₃ - 113.

Параметры устройства, представленного схематически на Фиг.1, приведены ниже:

- Общая мощность плазменной камеры с двумя микроволновьми генераторами - 10 кВт;

- Объемный расход водяного пара - 1.2 нм³/ч;

- Весовой расход водяного пара - 0.96 кг/ч;

- Установленная мощность частотного генератора - 110 кВт;

- Колебательная мощность - 60 кВт;

- Частота - 440 кГц;

- Внутренний диаметр плазменной камеры - 0.1 м;

- Высота - 0.5 м;

- Внутренний диаметр частотного плавителя - 0.25 м;

- Высота частотного плавителя от нижнего уровня трубопровода для отвода расплава до дна - 0.6 м;

- Активный объем частотного плавителя - 0.1 м³;

- Давление во время работы в стационарных условиях - 1.1 атм;

- Средняя температура в зоне обработки РАО ~2100°С;

- Температура в объеме частотного плавителя в стационарных условиях - 2010°С;

- Расход раствора РАО в стационарных условиях - 1.7 кг/ч;

- Масса суррогата РАО, поступающая в частотный плавитель - 0.25 кг/ч;

- Поток расплава стекла, вытекающего из частотного плавителя - 0.24 кг/ч;

- Поток газа, поступающего из частотного плавителя - 2.42 кг/ч;

- Количество конденсата, собранного после охлаждения газовых продуктов разложения РАО и очистки газового выхлопа - 217 кг/ч;

- Состав конденсата после электротермической обработки РАО (г/л): HNO₃ - 47; Ru - 0.028; остальное вода;

- Количество технологической пыли в МКФ - ---;

- Газовый выхлоп на санитарную очистку - 0.08 кг/ч;

- Состав газового выхлопа, направляемого на санитарную обработку (% об): O₂ - 70.9;

N₂ - 28.4; H₂O - 0.65.

Пример 2

Перерабатываются суррогат высокоактивных РАО, содержащий (в г/л): Al - 42.3; Na - 46; Fe - 2.1; Ni - 2.4; Cr - 0.4; Ca - 2.8; La - 2.4; Се - 0.09; Nd - 0.09; Sm - 0.3; Ru - 0.06; Rh -0.03; Pd - 0.1; U - 2.5; SО₄-0.4; HNO₃ - 101.

Параметры устройства те же, что и в примере 1.

- Расход раствора РАО в аппарате в стационарных

условиях - 2.1 кг/ч;

- Масса суррогата РАО, поступающая в частотный

плавитель - 0.85 кг/ч;

Поток расплава стекла, вытекающего из частотного

плавителя - 0.82 кг/ч;

Поток газа, из частотного плавителя - 1.88 кг/ч;

- Количество конденсата, собранного после охлаждения газовых продуктов разложения РАО и очистки газового выхлопа - 1.79 кг/ч;

- Состав конденсата после переработки РАО (г/л): NHO₃ - 47; Ru - 0.028; остальное вода;

- Количество технологической пыли в МКФ - -;.

- Газовый выхлоп на санитарную очистку - 0.09 кг/ч;

Состав газового выхлопа, направляемого на санитарную обработку (% об): О₂ - 70.9;

N₂ - 28.4; H₂O - 0.65.

Пример 3

Перерабатываются суррогат высокоактивных РАО, содержащий (в г/л): Al - 50.2; Na - 48.3; Fe - 2.9; Ni - 2.4; Cr - 0.5; Ca - 2.9; La - 2.4; Се - 0.3; Nd - 0.09; Sm - 0.3; Ru - 0.08; Rh - 0.03; Pd - 0.1; U - 2.5; SО₄ - 0.5; HNO₃ - 128; содержание твердой фазы - 134. Параметры устройства те же, что и в примере 1.

- Расход раствора РАО в аппарате в стационарных

условиях - 2.0 кг/ч;

- Масса суррогата РАО, поступающая в частотный

плавитель - 0.81 кг/ч;

- Поток расплава стекла, вытекающего из частотного

плавителя - 0.80 кг/ч;

- Поток газа, поступающего из частотного плавителя - 1.71 кг/ч;

- Количество конденсата, собранного после охлаждения газовых продуктов разложения РАО и очистки газового выхлопа - 1.6 кг/ч;

- Состав конденсата после электротермической обработки РАО (г/л): HNO₃ - 47; Ru - 0.028; остальное вода;

- Количество технологической пыли в МКФ - ---;

- Газовый выхлоп на санитарную очистку - 0.11 кг/ч;

- Состав газового выхлопа, направляемого на санитарную обработку (% об): O₂ - 70.9; N₂ - 28.4; H₂O - 0.65.

Таким образом, данное предложение позволяет перерабатывать РАО в едином технологическом комплексе, при этом вследствие использования водопарового плазменного потока для кальцинации РАО повышается теплопроводность и энтальпия в зоне смешения РАО и плазмы, появилась возможность уменьшить газовый сброс за счет конденсации водяного пара.

Барботирование двухфазного потока, выходящего из плазменного реактора через расплав, находящийся в частотном плавителе, позволяет очистить поток от технологической пыли.

Электромагнитное перемешивание в зоне частотного плавителя позволяет усреднить состав расплава, повысить качества получаемого стекла