Результат интеллектуальной деятельности: МИКРОТВЭЛ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА С ДВУХСЛОЙНЫМ ЗАЩИТНЫМ ПОКРЫТИЕМ ТОПЛИВНОЙ МИКРОСФЕРЫ

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора с двухслойными защитными покрытиями.

Микротвэл ядерного реактора представляет собой топливную микросферу из делящегося материала, в качестве которого применяется двуокись урана, двуокись плутония, нитрид и карбонитрид урана, карбиды урана и тория, со слоями защитного покрытия (см., например, Котельников Р.Б., Башлыков С.Н., Каштанов А.И., Меньшикова Т.С. "Высокотемпературное ядерное топливо", изд. 2-е, "Атомиздат", М., 1978, 432 с.).

В качестве защитных покрытий используют пироуглерод различной плотности, карбиды кремния и циркония (см., например, Дегальцев Ю.Г., Пономарев-Степной Н.Н., Кузнецов В.Ф. "Поведение высокотемпературного ядерного топлива при облучении", "Энергоатомиздат", М., 1987, 208 с.).

В составе микротвэла с двухслойным защитным покрытием первый от топливной микросферы слой выполняется из низкоплотного пироуглерода и служит компенсатором несоответствий в коэффициентах линейного термического расширения материала топливной микросферы и последующего высокоплотного слоя, в качестве материала которого применяется высокоплотный изотропный пироуглерод, служащий диффузионным барьером для газообразных и твердых продуктов деления.

Известен микротвэл с двухслойным защитным покрытием, в котором на топливную микросферу из диоксида урана или тория нанесен слой из пироуглерода низкой плотности (около 1,2 г/см³), а наружный слой выполнен из изотропного пироуглерода плотностью 1,6-2,0 г/см³ (см., например, Luby C.S. et al., Influence of Radiation temperature on the Radiation stability of coated particle fuel, Nucl. Appl. And Technol., v.3, N12, p.728).

Недостаток такого микротвэла заключается в том, что усадка и распухание пироуглерода анизотропны и зависят от температуры облучения, изотропности пироуглерода, его исходной плотности и от равномерности ее распределения по толщине слоя. По мере набора дозы облучения и с увеличением температуры облучения усадка и напряжения в наружном пироуглеродном слое увеличиваются, а компенсация усадки происходит за счет ползучести, вызванной облучением. Таким образом, большая ползучесть при более высокой температуре снижает напряжение в пироуглероде. По мере выгорания топлива возрастающее давление газообразных продуктов деления частично компенсируется радиационно-термической ползучестью пироуглерода, тем не менее, начиная с определенного момента, высокое внутреннее давление газов и наступающее по мере набора дозы вторичное распухание пироуглерода приводит к его разрушению, что ограничивает ресурс эксплуатации микротвэла.

Наиболее близким аналогом-прототипом предлагаемому техническому решению является микротвэл ядерного реактора, состоящий из топливной микросферы и двухслойного защитного покрытия, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, а второй, наружный, слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода (см., например, Каае J.L. The mechanical behavior of BISO - coated fuel particles during irradiation. Part 1: Analysis of stresses and strains generated in the coating of a BISO fuel particle during irradiation - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.359-367 and Kaae J.L. et al. Part 2 - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.368-378).

Недостатком указанного микротвэла, как и предыдущего, является низкий ресурс эксплуатации, связанный с повреждаемостью наружного пироуглеродного слоя из-за напряжений, вызванных облучением. Ограничение ресурса эксплуатации микротвэла связано также с тенденцией миграции топливной микросферы в условиях температурного градиента. Наиболее характерна эта тенденция для оксидного топлива (UO₂, PuO₂ и т.п.). Степень миграции топливной микросферы зависит от абсолютного значения температуры облучения и температурного градиента. При смещении оксидной топливной микросферы до высокоплотного изотропного слоя интенсивно протекает взаимодействие, например, диоксида урана с углеродом, что приводит к повышению вероятности разгерметизации микротвэла. Таким образом, миграция топливного керна приводит к снижению ресурса эксплуатации микротвэла.

Предлагаемый микротвэл с двухслойным защитным покрытием топливной микросферы обеспечивает повышение ресурса эксплуатации вследствие выполнения наружного слоя из титанокремнистого карбида Ti₃SiC₂.

Каждый из слоев предложенного микротвэла выполняет следующие функции.

Первый слой из низкоплотного пироуглерода служит для локализации газообразных продуктов деления, компенсации несоответствия коэффициентов линейного термического расширения топливной микросферы и последующего слоя из титанокремнистого карбида, защищает второй слой от повреждений высокоэнергетическими осколками деления ядерного материала (ядрами отдачи).

Второй слой из титанокремнистого карбида является основным силовым слоем и диффузионным барьером для газообразных и твердых продуктов деления.

Титанокремнистый карбид Ti₃SiC₂ является представителем класса наноламинатов. Он имеет гексагональную кристаллическую решетку, в которой каждые три упакованные слои атомов титана чередуются с одним слоем атомов кремния, а атомы углерода занимают октаэдрические поры между атомами титана. В результате элементарная ячейка кристаллической решетки приобретает слоистую (наноламинарную) структуру (а=0,30665 нм, с=1,767 нм). Характерными особенностями кристаллической решетки Ti₃SiC₂ являются повышенное отношение параметров решетки а/с=5,76 и два типа межатомной связи - жестко направленной ковалентной Ti-С и преимущественно металлической Ti-Si. Следует отметить, что сила связи Si-Si и Ti-Si существенно меньше, чем сила связи Ti-С. Эти особенности кристаллической решетки обуславливают поведение материала под облучением.

В титанокремнистом карбиде в условиях механического воздействия (исследования проведены при комнатной температуре методами микро- и макроиндентирования) образуются, движутся и размножаются в базисных плоскостях краевые дислокации, которые сосредотачиваются в плоских скоплениях. Это приводит к тому, что практически одновременно могут действовать четыре механизма, проявляющиеся при пластической микродеформации. Первый механизм - сдвиг вдоль базисных плоскостей зерна, реализуемый на границе зерна. Его обеспечивают плоские скопления краевых дислокаций в случае, когда базисные плоскости зерна благоприятно ориентированы по отношению к приложенной силе. Второй механизм - микрорасслоение индивидуальных (отдельных) зерен. Внутризеренное и межзеренное расслоение действует, когда базисные плоскости в зерне или в двух соседних зернах параллельны приложенной силе. Третий механизм - образование полос изгиба и сдвига в самих зернах. Этот механизм действует по мере развития микрорасслоения в этих зернах. Четвертый механизм - микрорасслоение в полосах изгиба и сдвига зерна. Таким образом, наблюдающееся в Ti₃SiC₂ микрорасслоение является одним из основных механизмов релаксации внутренних напряжений, возникающих при нагрузке в слое за счет внутреннего давления газообразных продуктов деления в микротвэле. Несмотря на то, что такая деформация имеет микропластическое происхождение, на макроуровне она является псевдопластической.

Таким образом, введение в качестве 2-го слоя титанокремнистого карбида Ti₃SiC₂ позволяет существенным образом снизить напряжения в силовом покрытии. Релаксация напряжений происходит за счет радиационно-термической ползучести Ti₃SiC₂. За счет этого в силовом слое уменьшается вероятность возникновения растягивающих напряжений и, как следствие, уменьшается повреждаемость слоя по механизму образования сквозных трещин.

В качестве примера реализации предлагаемого микротвэла приведем следующие данные.

На навеску топливных микросфер из UO₂ диаметром около 500 мкм и массой 70 г в кипящем слое при температуре пиролиза 1450±20°С из смеси С₂Н₂-Ar осаждают слой низкоплотного пироуглерода. При температуре пиролиза 1300±20°С из смеси С₃Н₆-SiCl₄-TiCl₄-Н₂-Ar осаждают слой титанокремнистого карбида. При этом последовательность подачи реагентов в зону пиролиза (псевдоожиженный слой с низкоплотным пироуглеродом) следующая: С₃Н₆-Ar (после стабилизации температуры до требуемого уровня), затем требуемого количества Н₂, далее TiCl₄ и SiCl₄.

После завершения процесса осаждения второго слоя подачу реагентов С₃Н₆, SiCl₄, TiCl₄ прекращают, а частицы в состоянии псевдоожижения смесью Н₂-Ar охлаждают до температуры менее 600°С. Затем прекращают подачу смеси Н₂-Ar и производят разгрузку аппарата кипящего слоя.