×
24.07.2020
220.018.36ec

Результат интеллектуальной деятельности: СПОСОБ ЭКСТРАКЦИОННОЙ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

Вид РИД

Изобретение

Аннотация: Изобретение относится к экстракционной технологии переработки облученного ядерного топлива. Уран, плутоний и сопутствующие элементы экстрагируют из азотнокислого раствора, промывают экстракт, реэкстрагируют плутоний с частью урана, отмывают урановый экстракт от остатков плутония, нептуния и технеция, корректируют реэкстракт плутония по содержанию азотной кислоты и окисляют плутоний (III) до плутония (IV), повторно экстрагируют плутоний с частью урана, промывают экстракт повторной экстракции и повторно реэкстрагируют плутоний. Первую реэкстракцию плутония с частью урана осуществляют водным потоком, содержащим восстановители для плутония (IV) и технеция (VII) при высоком соотношении вплоть до O:В=35. Доочистку уранового экстракта проводят слабокислым раствором комплексона. Отработанный раствор комплексона направляют на промывку уран-плутониевого экстракта, к реэкстракту плутония-технеция добавляют концентрированную азотную кислоту до содержания не менее 3 моль/л и пропускают через колонну каталитического окисления с углеродным катализатором. Прошедший обработку реэкстракт направляют на аффинажный блок. Реэкстракт плутония с частью урана выводят из процесса, а органический поток направляют в головной экстрактор. Изобретение позволяет снизить объем жидких радиоактивных отходов. 5 з.п. ф-лы, 2 ил., 3 табл.

Изобретение относится к технологии переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ), конкретно - к экстракционной технологии переработки растворов, полученных при растворении ОЯТ и прошедших стадию осветления.

Общепринятой является экстракционная переработка таких растворов с использованием трибутилфосфата (ТБФ) в виде 30% по объему раствора в углеводородном разбавителе (УВР).

Переработка, как правило, реализуется в виде трех экстракционных циклов, каждый из которых имеет собственный контур оборотного экстрагента с узлом внутрицикловой регенерации. На первом цикле производится совместная экстракция и раздельная реэкстракция урана и плутония, далее уран и плутоний перерабатываются на собственных аффинажных циклах (см., например, А.А. Копырин, А.И. Карелин, В.А. Карелин. Технология производства и радиохимической переработки ядерного топлива. М., «Издательство Атомэнергоиздат», 2006 г)

Недостатки такого способа:

- внутрицикловая регенерация экстрагента плутониевого аффинажного цикла является значимым источником солесодержащих ЖРО среднего уровня активности;

- для исключения попадания плутония в карбонатно-щелочные регенераты требуется повышенный расход реэкстрагента, что приводит к разбавлению плутониевого реэкстракта.

Наиболее близким является способ переработки ОЯТ, известный как СОЕХ-процесс (П. Барон, Б. Динх, М. Массон, Ф. Дрэн, Ж.-Л. Эмен. Способ регенерации отработанного ядерного топлива и получения смешанного уран-плутониевого оксида. Патент РФ №2431896, МПК G21C 19/46, 2011 г). Способ предусматривает окислительную обработку плутониевого реэкстракта, получаемого при отделении плутония от урана, и последующую переработку реэкстракта по аффинажной схеме (повторную экстракцию плутония и части урана, промывку экстракта и реэкстракцию плутония и части урана). Для проведения перечисленных операций используют оборотный экстрагент головного уран-плутониевого цикла.

Таким образом, экстракционный аффинаж плутония функционирует в режиме субцикла, т.е. цикла без собственного контура экстрагента. Органический поток после операции повторной реэкстракции плутония присоединяют к уран-плутониевому экстракту перед первой реэкстракцией плутония. Такое решение снимает требование к полноте повторной реэкстракции, что существенно упрощает проведение этой операции.

В описании изобретения к патенту приведены варианты, незначительно отличающиеся от вышеописанного (иные реагенты-восстановители, варианты формирования потоков), но везде сохраняется последовательность операций переноса плутония из головного цикла в собственный субцикл и вывод плутония из процесса экстракционной переработки в виде реэкстракта субцикла.

По технической сущности этот способ наиболее близок к заявляемому способу и выбран в качестве прототипа.

Недостатками прототипа являются:

1. Низкое содержание плутония (4,2 г/л) в потоке, подаваемом на повторную экстракцию, и, как следствие, большой поток рафината повторной экстракции 2,59 м3/тТМ (тТМ - тонна тяжелых металлов, U + Pu), требующий утилизации.

2. Низкое соотношение потоков органической (О) и водной (В) фаз на повторной экстракции плутония, O:B = 1:4,35. При таком соотношении возможны потери плутония с рафинатом при незначительных отклонениях процесса экстракции от регламентного режима.

Задача: разработка способа переработки ОЯТ, обеспечивающего переработку на аффинажном переделе концентрированных растворов плутония в режиме с повышенным относительным расходом потока экстрагента.

Техническим результатом предлагаемого изобретения является снижение объема жидких радиоактивных отходов (ЖРО), генерируемых технологическим процессом, и повышение технологической устойчивости процесса.

Указанный результат достигается в способе экстракционной переработки ОЯТ, согласно которому уран, плутоний и сопутствующие нептуний, технеций и цирконий экстрагируют из азотнокислого раствора, промывают экстракт, реэкстрагируют плутоний с частью урана, отмывают урановый экстракт от остатков плутония, нептуния и технеция, корректируют реэкстракт плутония по содержанию азотной кислоты и окисляют плутоний (III) до плутония (IV), повторно экстрагируют плутоний с частью урана, промывают экстракт повторной экстракции и повторно реэкстрагируют плутоний, при этом первую реэкстракцию плутония с частью урана осуществляют обработкой экстракта водным потоком, содержащим восстановители для плутония (IV) и технеция (VII) при высоком соотношении органического (О) и водного (В) потоков вплоть до O:В = 35, доочистку уранового экстракта проводят слабокислым раствором комплексона, преимущественно диэтилентриаминпентауксусной кислоты (ДТПА), отработанный раствор комплексона направляют на промывку уран-плутониевого экстракта, к реэкстракту плутония-технеция добавляют концентрированную азотную кислоту до содержания не менее 3 моль/л, после чего реэкстракт пропускают через колонну каталитического окисления с углеродным катализатором, прошедший окислительную обработку реэкстракт направляют на аффинажный блок, где осуществляют операции экстракции урана и плутония, промывки экстракта, восстановительной экстракции плутония и, при необходимости, промывки реэкстракта оборотным экстрагентом, далее реэкстракт плутония с частью урана выводят из процесса, а органический поток, покидающий аффинажный блок и содержащий избыточный уран и незначительное количество плутония, направляют в головной экстрактор в зону интенсивного массообмена.

На фиг. 1 представлена принципиальная схема экстракционной переработки ОЯТ по предлагаемому способу (операции реэкстракции урана и регенерации экстрагента опущены). Поток питания поступает в ступень 17 головного экстракционного блока 1. Оборотный экстрагент может поступать в блок 1 как одним потоком (ступень 8), так и двумя (ступени 8 и 15), двухпоточный ввод реализуется при требовании повышения очистки экстракта от примесей (патент РФ №2 593 831, опубл. 10.08.216, Бюл. №22).

В качестве головного экстрактора может быть использована экстракционная колонна с расположением входных штуцеров и протяженностью различных зон массообмена аналогичной блоку дискретных экстракторов.

Выходящий из блока 1 экстракт поступает на массообменный сепаратор 2, где производится очистка экстракта от эмульсионного уноса и первичная очистка от продуктов деления. Частично промытый экстракт поступает на блок промывки 3, где производится очистка экстракта от циркония и преобладающей части нептуния. Отработанный промывной раствор либо отмывают от урана и плутония оборотным экстрагентом (вариантно), либо перерабатывают на головном блоке совместно с потоком питания.

Следующей операцией является концентрирующая реэкстракция плутония и технеция, проводимая с использованием массообменного сепаратора 4. Отношение потоков органической (О) и водной (В) фаз на этой операции, O:В = 25-35, что недоступно для иных массообменных аппаратов, применяемых в экстракционной технологии (В.И. Волк, С.Н. Веселов, А.А. Жеребцов, В.Н. Рубисов. Радиохимия, 2010, т. 52 №5 с. 428-432). Реэкстрагент содержит сбалансированную смесь восстановителей, карбогидразида (КГ) (N2H3)2CO и диформилгидразина (ДФГ) N2H2(COH)2, первый из которых имеет высокие кинетические показатели по восстановлению Pu(IV)→Pu(III), второй по восстановлению Tc(VII)→Tc(IV).

Возможно включение в состав каждого из реэкстрагентов аминокислоты, глицина (ГЛ) H2NCH2COOH, присутствие которой снижает эффективную концентрацию азотной кислоты за счет связывания с аминогруппой, что повышает эффективность работы восстановителей.

В предварительных экспериментах были определены концентрации реагентов, превышение которых уже не приводило к заметному росту операционного выхода плутония и технеция в реэкстракт. Он составил 99,5-99,9% для технеция и 93-97% для плутония, при этом 99% плутония в органическом потоке, выходящем из сепаратора 4, представлено плутонием (III), что связано с высоким отношением потоков O:В. Это обстоятельство позволяет легко отмыть урановый экстракт от остатков плутония и нептуния (от технеция экстракт отмывается уже на сепараторе 4) слабокислым раствором комплексообразователя, ДТПА, на блоке 5.

На блоке 3 происходит переокисление плутония (III), поступающего с отработанным промывным раствором из ступени 42 блока 5 в ступень 41 блока 3. Кроме окисления азотной кислотой, плутоний (III) окисляется нептунием (IV), поступающим с экстрактом на ступень 25 блока 3. В результате нептуний локализуется в рафинате блока 3, при этом потери плутония с рафинатом менее 0,01% от поступающего.

Таким образом, технологическая взаимосвязь промывного блока 3, сепаратора 4 и промывного блока 5 обеспечивает следующие показатели:

- блок 3 выполняет задачу очистки экстракта урана, плутония и технеция от циркония и, в связке с блоком 5, обеспечивает практически полный сброс нептуния в рафинат;

- сепаратор 4 выполняет задачу получения концентрированного реэкстракта плутония с количественным выходом технеция в плутониевый поток;

- блок 5 решает задачу очистки экстракта урана от плутония и нептуния, при этом рафинат блока исключен из объемов ЖРО.

Урановый экстракт, выходящий из блока 5, очищен от плутония, нептуния и технеция. И, в зависимости от достигнутой очистки от продуктов деления, направляется либо на дополнительную промывку с последующей реэкстракцией урана, либо сразу на реэкстракцию урана (на фиг. 1 не показаны).

Первый реэкстракт плутония-технеция (поток 84) подкисляется концентрированной азотной кислотой (поток 88) до содержания кислоты 3,25±0,25 моль/л и поступает на колонну каталитического окисления (ККО) 6, где происходит разрушение избытка восстановителей и окисление Pu(III) до Pu(IV) и Tc(IV) до Tc(VII), после чего направляется в ступень 57 аффинажного блока 7. На блоке 7 реализуются операции экстракции (ступени 49-57), двух разнокислотных промывок (ступени 58-64) и повторной реэкстракции плутония (ступени 68-70 в варианте отмывки реэкстракта от урана и ступени 65-70 в варианте получения уран-плутониевого реэкстракта).

Пример 1. Было выполнено математическое моделирование процесса в соответствии со схемой, представленной на фиг. 1. Результаты моделирования сведены в таблицу 1.

Представленный на фиг. 2 и в табл. 1 режим работы демонстрирует получение на переделе блок 3 - массообменный сепаратор 4 - блок 5 уранового экстракта, свободного от нептуния и проблемных продуктов деления - циркония и технеция.

В рассмотренном режиме конечным продуктом плутониевой ветви схемы является второй реэкстракт плутония, практически несодержащий урана. Такой вариант предусмотрен для раздельного получения оксидов урана и плутония с последующим их смешением при производстве различных видов уран-плутониевого топлива.

При получении совместного оксида урана-плутония с содержанием плутония на уровне 50-60% от суммы металлов (т.н. мастер-продукт, получение которого предусматривает и способ-прототип путем сложных и продолжительных манипуляций со вторым плутониевым реэкстрактом) возможно получение совместного уран-плутониевого реэкстракта с требуемым соотношением урана и плутония при некоторой корректировке режима работы блока 7.

Пример 2. Было выполнено математическое моделирование работы аффинажного блока 7 в режиме получения уран-плутониевого реэкстракта (фиг. 2). Исключена подача оборотного экстрагента 94, отмывающего уран из потока реэкстракта 95. В зону восстановительной реэкстракции дополнительно подают глицин (потоки 98 и 99) в качестве стабилизатора процесса. Операции экстракции и промывки экстракта - аналогично представленным на фиг. 1 и в табл. 1.

Результаты моделирования представлены в табл. 2.

Как следует из данных табл. 3, незначительные изменения режима второй реэкстракции плутония позволяют получать в плутониевой ветви схемы уран-плутониевый реэкстракт, уже соответствующий мастер-продукту (50,4% плутония в варианте 1 и 57,8% в варианте 2), что выгодно отличает предлагаемый способ от способа-прототипа.

Сопоставляемые показатели предлагаемого способа и способа-прототипа сведены в табл. 3.

Из данных табл. 3 следует, что в предлагаемом способе удельные объемы потоков, требующих последующей утилизации (потоки 95 и 96), существенно меньше, чем в способе-прототипе.

Важное значение имеет то, что в предлагаемом способе удельный объем высококонцентрированного первого реэкстракта плутония в 4 раза меньше, чем в способе-прототипе. Это обстоятельство имеет то следствие, что операция повторной экстракции плутония в предлагаемом способе проводится при соотношении потоков фаз O:В = 1:1,43, а в способе-прототипе при O:В = 1:4,35, т.е. в предлагаемом способе в каждой ступени величина коэффициента экстракции в три раза превышает аналогичный показатель способа-прототипа, что значительно повышает технологическую устойчивость процесса в предлагаемом способе.

Таким образом, сопоставление показателей способа-прототипа и предлагаемого способа достаточно полно демонстрирует преимущества предлагаемого способа.

Источник поступления информации: Роспатент

Показаны записи 31-40 из 62.
19.12.2018
№218.016.a849

Установка для отмывки труб

Изобретение относится к устройству для отмывки внутренней и наружной поверхностей труб от продуктов коррозии и последующей пассивации отмытых поверхностей, а также может быть использовано для дезактивации труб низкого уровня активности. Установка для отмывки труб содержит расположенные одна над...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002675144
Дата охранного документа: 17.12.2018
24.01.2019
№219.016.b39e

Способ извлечения хлорид-иона из азотнокислых технологических растворов радиохимического производства

Изобретение может быть использовано в радиохимической технологии для снижения содержания хлорид-иона в азотнокислых технологических растворах. Способ включает проведение предварительной восстановительной обработки раствора, обеспечивающей перевод ионов-окислителей, содержащихся в исходном...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002678027
Дата охранного документа: 22.01.2019
04.04.2019
№219.016.fb32

Бокс выгрузки смешанного ядерного топлива из контейнера

Изобретение относится к ядерной технике, в частности, к средствам для получения гомогенного ядерного топлива из смеси диоксидов урана и плутония. Бокс выгрузки содержит установленные в корпусе опрокидыватель и зацепленный его вилками контейнер, стакан которого снабжен сетчатым сепаратором и...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002683796
Дата охранного документа: 02.04.2019
11.04.2019
№219.017.0b29

Захват для подъема и перемещения ампул с пучками отработавших тепловыделяющих элементов

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к средствам для обеспечения безопасности при перегрузке электромеханическим манипулятором ампул с пучками отработавших тепловыделяющих элементов реактора РБМК-1000 в пеналы, и предназначено для использования в камере комплектации пеналов...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002684394
Дата охранного документа: 09.04.2019
18.05.2019
№219.017.579c

Способ разрушения циркониевых оболочек стержневых тепловыделяющих элементов тепловыделяющей сборки

Изобретение относится к способам подготовки к регенерации ядерного топлива из облученных тепловыделяющих элементов. Элементы из нержавеющей стали - головки, хвостовики, направляющие каналы для поглотительных элементов - отделяют от тепловыделяющей сборки. Транспортируют и подают тепловыделяющую...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002376667
Дата охранного документа: 20.12.2009
29.05.2019
№219.017.636a

Контейнер установки размола смешанного ядерного топлива

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к средствам для получения гомогенного ядерного топлива из смеси диоксидов урана и плутония. Контейнер содержит стакан, загруженный иглами, выполненными из ферромагнитной стали, сепаратор, платформу с отверстием и присоединенный к ней корпус...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002688138
Дата охранного документа: 20.05.2019
07.06.2019
№219.017.74ca

Способ переработки жидких органических радиоактивных отходов

Изобретение относится к способу переработки жидких органических радиоактивных отходов и изоляции их от окружающей среды. Способ переработки жидких органических отходов включает отверждение жидких отходов путем добавления к отходам полимеров. Для изоляции от окружающей среды поверхность...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002690682
Дата охранного документа: 05.06.2019
19.07.2019
№219.017.b675

Способ восстановления барьеров безопасности в пункте размещения радиоактивных отходов

Изобретение относится к технологии улучшения или упрочнения грунта с помощью термических, электрических или электрохимических средств. Способ восстановления барьеров безопасности в пункте размещения радиоактивных отходов включает погружение электродов в область образования трещин и полостей в...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002694816
Дата охранного документа: 17.07.2019
02.10.2019
№219.017.cb47

Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов

Изобретение относится к области атомной энергетики, в частности к способу изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов на быстрых и тепловых нейтронах. Способ включает подготовку пресс-порошка, содержащего диоксид урана или диоксид урана и диоксид...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002701542
Дата охранного документа: 27.09.2019
09.10.2019
№219.017.d3ac

Ремикс - топливо ядерно-топливного цикла

Изобретение относится к оксидному уран-плутониевому ядерному РЕМИКС-топливу АЭС с реакторами на тепловых нейтронах. Топливо характеризуется тем, что содержит плутоний, полученный при переработке ОЯТ реакторов типа ВВЭР, в количестве 1-2 мас%. с содержанием изотопа Pu-239 более 51%, обогащенный...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002702234
Дата охранного документа: 07.10.2019
Показаны записи 31-40 из 53.
17.08.2018
№218.016.7c28

Способ регенерации азотной кислоты из тритийсодержащего газового потока

Изобретение относится к радиохимической технологии, в частности к способу регенерации азотной кислоты из тритийсодержащего газового потока, и может быть использовано в процессах переработки отработавшего ядерного топлива на операции газоочистки. Способ включает абсорбцию радиоактивных...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002664127
Дата охранного документа: 15.08.2018
24.01.2019
№219.016.b39e

Способ извлечения хлорид-иона из азотнокислых технологических растворов радиохимического производства

Изобретение может быть использовано в радиохимической технологии для снижения содержания хлорид-иона в азотнокислых технологических растворах. Способ включает проведение предварительной восстановительной обработки раствора, обеспечивающей перевод ионов-окислителей, содержащихся в исходном...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002678027
Дата охранного документа: 22.01.2019
09.05.2019
№219.017.4f3b

Способ переработки облученного ядерного топлива

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с целью выделения и локализации трития и может быть использовано в атомной промышленности при переработке ОЯТ. Способ заключается в температурной окислительной обработке ОЯТ из диоксида урана, включающий разделку...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002459299
Дата охранного документа: 20.08.2012
30.05.2019
№219.017.6bd3

Способ извлечения америция

Изобретение относится к способу извлечения америция из рафинатов от экстракционной переработки плутонийсодержащих азотнокислых растворов, проводимой с целью переочистки плутония. Способ включает подготовку растворов к экстракции, использование фосфиноксида разнорадикального (ФОР) в качестве...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002689466
Дата охранного документа: 28.05.2019
07.06.2019
№219.017.74ca

Способ переработки жидких органических радиоактивных отходов

Изобретение относится к способу переработки жидких органических радиоактивных отходов и изоляции их от окружающей среды. Способ переработки жидких органических отходов включает отверждение жидких отходов путем добавления к отходам полимеров. Для изоляции от окружающей среды поверхность...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002690682
Дата охранного документа: 05.06.2019
13.06.2019
№219.017.8128

Способ экстракционного концентрирования и очистки плутония

Изобретение относится к радиохимической технологии и может быть использовано в процессе экстракционного аффинажа плутония. Способ экстракционного концентрирования и очистки плутония включает экстракцию плутония из потока питания, промывку экстракта и реэкстракцию плутония, корректировку состава...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002691132
Дата охранного документа: 11.06.2019
19.06.2019
№219.017.8604

Способ внутрицикловой регенерации оборотного экстрагента

Изобретение относится к химической технологии, конкретно к технологии экстракционной переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ). Способ внутрицикловой регенерации оборотного экстрагента включает контактирование потоков оборотного экстрагента и регенерирующего раствора в пористом слое с...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002397002
Дата охранного документа: 20.08.2010
19.06.2019
№219.017.8883

Способ реэкстракции плутония из органического раствора трибутилфосфата

Изобретение относится к области регенерации плутония из отработанного ядерного топлива (ОЯТ) водными методами. На операциях отделения плутония от урана и на операции аффинажа плутония в качестве его восстановителя используется карбогидразид CO(NH) в концентрации от 0.2 до 1.0 моль/л. Нижний...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002410774
Дата охранного документа: 27.01.2011
29.06.2019
№219.017.a015

Способ переработки отработавшего ядерного топлива

Заявляемое изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к области переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), и может быть использовано в технологических схемах переработки ОЯТ. Сущность изобретения: концентрирование продуктов деления проводят путем упаривания...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002408101
Дата охранного документа: 27.12.2010
10.07.2019
№219.017.ae72

Способ переработки облученного ядерного топлива

Изобретение относится к области радиохимической технологии и может быть использовано для переработки облученного ядерного топлива. Способ переработки ОЯТ включает растворение топлива, экстракцию нитратов урана и актинидов нейтральными фосфорорганическими соединениями, растворенными в...
Тип: Изобретение
Номер охранного документа: 0002366012
Дата охранного документа: 27.08.2009
+ добавить свой РИД