СПОСОБ РЕАЛИЗАЦИИ ПАРАМЕТРИЧЕСКОГО РЕЖИМА В МЕССБАУЭРОВСКОМ СПЕКТРОМЕТРЕ И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО РЕАЛИЗАЦИИ

Изобретение относится к области любых спектроскопических методов исследования веществ, при которых характеристики спектров чувствительны к какому-либо внешнему динамическому параметру (воздействию), и может быть использовано, в частности, в мессбауэровской спектроскопии для создания параметрического режима накопления спектров. Так, в селективной по глубине мессбауэровской спектроскопии конверсионных электронов, а также при исследовании приповерхностных областей наноразмерных толщин заявленное изобретение позволяет значительно сократить время эксперимента (от 25 до 100 раз) и повысить разрешающую способность в селекции по глубине исследуемого слоя до 20 нм.

Из исследованного уровня техники известны следующие технические решения, направленные на повышение информативности спектроскопического исследования.

Известен четырехканальный мессбауэровский спектрометр [1], предназначенный для одновременной регистрации до четырех спектров, состоящий из 4 независимых спектрометрических каналов.

Недостатком данного спектрометра является невозможность одновременной регистрации большего количества спектров вследствие его конструктивных ограничений и отсутствия принципиальной возможности регистрации зависимости спектров от внешних динамических параметров.

Известен также аналогичный четырехканальный мессбауэровский спектрометр [2], основанный на микропроцессорной технике, также не приспособленный для регистрации множества спектров, зависящих от внешних параметров, и имеющий те же недостатки.

Известен оптический спектрометр [3], предназначенный для одновременной регистрации большого количества (более 100) оптических спектров для различных значений фазы.

Недостатком данного спектрометра является невозможность регистрации зависимостей спектров от произвольного внешнего динамического параметра, а также невозможность получения мессбауэровских спектров с помощью использованного в данном спектрометре устройства, поскольку в спектрометрии гамма-излучения не применимы оптические элементы (линзы, призмы, зеркала), использующиеся для оптического диапазона длин волн.

В качестве прототипа нами выбран мессбауэровский спектрометр, предназначенный для регистрации одного спектра [4]. Данный спектрометр осуществляет стандартную схему регистрации интенсивности γ-излучения выделенного энергетического диапазона, прошедшего через образец, как функцию доплеровской скорости V между источником γ-излучения и поглотителем.

Принципиальная схема такого спектрометра представлена на фиг.1. Сущность способа заключается в том, что регистрируется интенсивность I прошедшего исследуемый поглотитель (3) гамма-излучения (или интенсивность вторичного рентгеновского излучения/электронов конверсии) как функция доплеровской скорости V источника (2), задаваемой системой движения (1). Сигнальный процессор системы движения (8) формирует цифровой код, соответствующий меняющейся во времени доплеровской скорости V, этот цифровой код служит адресом ячейки памяти для накопления регистрируемых данных (6). При регистрации ионизирующей частицы детектор (4) формирует аналоговый импульс, амплитуда которого пропорциональна энергии частицы. Если амплитуда импульса попадает в заданный на дискриминаторе (5) диапазон амплитуд (окно дискриминатора), то последний формирует цифровой импульс, вызывающий инкремент значения интенсивности I в памяти данных (6) по заданному сигнальным процессором (8) адресу. Накопленный в памяти данных (6) спектр I(V) передается в компьютер через интерфейсную часть спектрометра (7).

Из всего излучения, регистрируемого детектором (4), в память данных (6) поступает только выделенная дискриминатором (5) часть излучения, соответствующая резонансному поглощению гамма-квантов. При регистрации электронов конверсии, обладающих непрерывным энергетическим спектром, в память данных (6) поступает количество импульсов, амплитуда которых попадает в заданный оператором энергетический диапазон.

В способе регистрации мессбауэровских спектров, осуществляемом прототипом [4], и устройстве для его реализации, основанном на схеме стандартного мессбауэровского спектрометра, есть несколько недостатков:

1. Отсутствие возможности проследить влияние какого-либо динамического параметра на исследуемый образец, например импульсного магнитного или радиочастотного поля, импульсного светового воздействия и др.

2. Необходимость устранения дрейфов измерительной аппаратуры при проведении серии измерений (в первую очередь, требуется термостатирование детектора, системы движения и образца).

3. При регистрации прошедшего гамма-излучения или вторичного рассеянного рентгеновского излучения - необходимость предварительной настройки уровней дискриминатора с целью получения спектра максимального качества за минимальное время.

4. Малая светосила при регистрации электронов конверсии, энергия которых связана с глубиной выхода. При послойном неразрушающем методе исследования, заложенном в методе конверсионной мессбауэровской спектроскопии, для увеличения числа энергетических интервалов необходимо использовать многоканальные мессбауэровские спектрометры (число спектральных каналов в таких спектрометрах обычно не превышает четырех). Это увеличивает время, необходимое для исследования полной глубины выхода электронов конверсии, требует жесткой стабилизации порогов дискриминации каждого канала и ограничивает селективность по глубине.

Задачей заявленного технического решения является создание такой спектрометрической системы, которая позволяла бы одновременно регистрировать множество спектров, отличающихся по какому-либо внешнему параметру или зависящих от энергии регистрируемого мессбауэровского излучения. Решение такой задачи позволит избавиться от необходимости конкретной настройки спектрометра на исследуемый диапазон изменения внешнего параметра, устранить зависимость измерительной аппаратуры от неконтролируемых дрейфов различной природы при исследовании группы однотипных образцов с изменяющимся параметром, получить возможность исследовать быстропротекающие или импульсные процессы и многое другое.

Сущность предлагаемого способа заключается в модификации принципиальной схемы стандартного мессбауэровского спектрометра (фиг.1) с реализацией идеи по использованию микропроцессорной техники, заложенной в [2], и в создании технического решения заявленного способа и устройства, реализующего параметрическое накопление спектроскопической информации, как это показано на принципиальной схеме фиг.2. Ниже сущность способа реализации параметрического режима разъясняется на примере мессбауэровской спектроскопии.

В мессбауэровский спектрометр вводится быстродействующий аналогово-цифровой преобразователь АЦП-1 (9), предназначенный для оцифровки динамического внешнего параметра Р. АЦП-1 производит >10 млн выборок в секунду, временное разрешение АЦП-1 выбирается из сравнения с временем жизни возбужденного состояния резонансных ядер: для наиболее распространенного резонансного ядра ⁵⁷Fe время жизни составляет ~10^-7 сек. Объединение цифрового кода внешнего параметра Р и цифрового кода доплеровской скорости V является адресом ячейки памяти (6).

Регистрируемая интенсивность излучения I в этом случае будет представлять собой функцию двух переменных Р и V. Поскольку Р представляет собой дискретное множество значений, содержимое памяти данных (6) I(V,P) можно рассматривать как множество спектров {I_k(V)}, соответствующее множеству дискретизованных значений {P_k} внешнего параметра Р. Объем памяти (6) в предлагаемом способе должен соответствовать увеличенному объему данных. Так, при использовании в качестве АЦП-1 (9) 8-разрядного АЦП число дискретных значений внешнего параметра составит 2⁸=256, следовательно, объем памяти (6) по сравнению со стандартным спектрометром (фиг.1) должен быть увеличен в 256 раз.

В качестве внешнего параметра может выступать амплитуда импульсов с детектора (4), которая несет информацию об энергии регистрируемых ионизирующих частиц. Для этого в схему фиг.2 вводится АЦП-2 с функцией пикового детектора (10), позволяющий измерять амплитуду импульса и представлять ее в виде цифрового кода А. Режим работы с регистрацией I(V,P) или I(V,A) выбирается с внешнего компьютера через интерфейс спектрометра (7) посредством мультиплексора (11). Спектр, как и в схеме стандартного спектрометра, доступен для считывания компьютером через интерфейс (7).

Заявленное техническое решение - способ и устройство - по сравнению с наиболее близким аналогом, выбранным в качестве прототипа [4], позволяет реализовать следующие преимущества:

1. Обеспечивается возможность регистрации зависимостей спектров от быстро меняющегося внешнего параметра, в качестве которого может выступать любая физическая величина, измеряемая с помощью электронных датчиков. Физическая величина преобразуется датчиком в аналоговый сигнал, который подается на вход внешнего параметра спектрометра фиг.2. Такая возможность покрывает и расширяет возможности таких специализированных методик, как: мессбауэровская спектроскопия в радиочастотном поле, мессбауэровская спектроскопия с селективным возбуждением ядерных подуровней, мессбауэровская спектроскопия со схемой запаздывающих совпадений. Появляется возможность с помощью мессбауэровской спектроскопии изучать быстропротекающие процессы.

2. Обеспечивается возможность устранения аппаратурных погрешностей (дрейфов). А именно при проведении серии измерений, например при измерении зависимостей спектров от внешнего магнитного поля, устраняется проблема температурного дрейфа измерительной аппаратуры. Изменение магнитного поля можно сделать периодическим и достаточно медленным для исключения динамических эффектов, но, вместе с тем, достаточно быстрым, чтобы гарантировать малый дрейф температуры на одном периоде. При этом температурный дрейф измерительной аппаратуры приведет к уширению каждого из спектров, но при этом каждый спектр будет соответствовать одному и тому же среднему значению температуры. Такой способ практически исключает влияние дрейфа аппаратуры на результат измерений и позволяет отслеживать незначительные изменения мессбауэровских параметров под воздействием внешних факторов. Пример реализации параметрического режима в серии измерений показан нами в работе [5].

3. Обеспечивается возможность получения спектров наилучшего статистического качества. А именно при регистрации спектров I(V,A) не требуется предварительной точной настройки уровней дискриминатора. Достаточно установить такие уровни, в пределах которых находятся амплитуды импульсов, соответствующие резонансному излучению. Точный выбор уровней дискриминации с оптимизацией по отношению сигнал/шум результирующего спектра можно выполнить после регистрации спектра. Кроме того, после набора спектра можно выбрать любой интересующий диапазон амплитуд импульсов, что заменяет режим многоканального спектрометра, например, в экспериментах с одновременной регистрацией рассеянного гамма - и рентгеновского излучения. Подробно удобства, связанные с выбором уровней дискриминации после измерений, описаны нами в работах [5, 6].

4. Обеспечивается возможность одновременной регистрации большого количества спектров (не менее 100). А именно в экспериментах селективной по глубине мессбауэровской спектроскопии обеспечивается возможность одновременной регистрации спектров для большого числа диапазонов энергии электронов конверсии. Число этих диапазонов ограничено только разрешением детектора, разрядностью АЦП-2, измеряющего амплитуды импульсов с детектора, и объемом памяти данных. В случае 8-битного АЦП одновременно регистрируются спектры для 256 диапазонов энергии электронов конверсии, что значительно превышает возможности многоканальных спектрометров, у которых число одновременно регистрируемых спектров не превышает четырех [1, 2]. Пример реализации параметрического режима в селективной мессбауэровской спектроскопии конверсионных электронов показан нами в работе [6]. В качестве параметра здесь выступает амплитуда импульса с детектора, т.е. регистрируется зависимость I(V,A).

Характерной особенностью заявленного технического решения является возможность регистрации зависимостей спектров от внешнего параметра.

Получение данных результатов обеспечивается за счет существенного увеличении объема памяти спектрометра и введении аналогово-цифрового преобразователя для оцифровки внешнего параметра. При регистрации зависимостей спектров от внешнего параметра (параметрического спектра) объем спектральных данных оказывается значительно больше, чем в стандартном мессбауэровском спектрометре. Для работы с увеличенным объемом данных требуется специализированное программное обеспечение, с помощью которого можно выделять парциальный спектр для конкретного дискретного значения параметра или интегральный для задаваемого пользователем диапазона значений параметра. Программное обеспечение должно иметь возможность такой обработки параметрического спектра, просмотра предварительного результата и сохранения результата в виде обычного мессбауэровского спектра.

Заявленное техническое решение иллюстрируется фиг.1, на которой приведена принципиальная блок-схема стандартного мессбауэровского спектрометра, выбранного в качестве наиболее близкого аналога, на фиг.2 приведена принципиальная блок-схема заявленного технического решения.

Заявленный способ реализации параметрического режима в мессбауэровском спектрометре и устройство для его реализации осуществляется посредством устройства, которое конструктивно выполнено из следующих элементов: 1 - система движения мессбауэровского источника, 2 - мессбауэровский источник, 3 - исследуемый образец, 4 - детектор излучения, 5 - дискриминатор амплитуд импульсов с детектора, 6 - память данных для хранения спектров, 7 - интерфейс для связи с компьютером, 8 - сигнальный процессор системы движения для формирования заданного закона изменения скорости источника 2, 9 - аналогово-цифровой преобразователя АЦП-1 для оцифровки внешнего параметра, 10 - аналогово-цифровой преобразователь АЦП-2 для оцифровки амплитуд импульсов, 11 - мультиплексор для выбора в качестве параметра внешнего сигнала или амплитуды импульса с детектора 4.

Заявленное техническое решение осуществляется путем реализации следующих операций в выше указанных устройствах:

1. Сигнальный процессор системы движения (8) формирует цифровой код, соответствующий меняющейся во времени доплеровской скорости V.

2. Регистрируется интенсивность I прошедшего исследуемый поглотитель (3) гамма-излучения (или интенсивность вторичного рентгеновского излучения/электронов конверсии) как функция доплеровской скорости V источника (2), задаваемой системой движения (1).

3. Измеряется амплитуда импульса или значение внешнего параметра с помощью АЦП (10) или (9) соответственно. Объединение цифровых кодов доплеровской скорости и амплитуды импульса или внешнего параметра служит адресом ячейки памяти (6).

4. Осуществляется регистрация ионизирующей частицы детектором (4).

5. Формируется аналоговый импульс, амплитуда которого пропорциональна энергии частицы.

6. В случае если амплитуда импульса попадает в заданный дискриминатору (5) диапазон амплитуд (окно дискриминатора), то последний формирует цифровой импульс, вызывающий инкремент значения интенсивности I в памяти данных (6) по заданному сигнальным процессором (8) и АЦП (10) или (9) адресу.

7. Накопленный в памяти данных (6) спектр I(V,P) или I(V,A) передается в компьютер через интерфейсную часть спектрометра (7).

Существенным отличием заявленного технического решения от известных аналогов [1, 2, 4] заключается в следующем. В спектрометр вводится быстродействующий аналогово-цифровой преобразователь АЦП-1 (9), предназначенный для оцифровки динамического внешнего параметра Р. АЦП-1 производит >10 млн выборок в секунду, временное разрешение АЦП-1 выбирается из сравнения с временем жизни возбужденного состояния резонансных ядер; для наиболее распространенного резонансного ядра ⁵⁷Fe время жизни составляет ~10^-7 сек. Объединение цифрового кода внешнего параметра Р и цифрового кода доплеровской скорости V является адресом ячейки памяти (6). Регистрируемая интенсивность излучения I в этом случае будет представлять собой функцию двух переменных Р и V. Поскольку Р представляет собой дискретное множество значений, содержимое памяти данных (6) I(V,P) можно рассматривать как множество спектров {I_k(V)}, соответствующее множеству дискретизованных значений {P_k} внешнего параметра Р. Объем памяти (6) в предлагаемом способе должен соответствовать увеличенному объему данных. Так, при использовании в качестве АЦП-1 (9) 8-разрядного АЦП число дискретных значений внешнего параметра составит 2⁸=25 6, следовательно, объем памяти (6) по сравнению со стандартным спектрометром (Фиг.1) должен быть увеличен в 256 раз.

В качестве внешнего параметра может выступать амплитуда импульсов с детектора (4), которая несет информацию об энергии регистрируемых ионизирующих частиц. Для этого в схему фиг.2 вводится АЦП-2 с функцией пикового детектора (10), позволяющий измерять амплитуду импульса и представлять ее в виде цифрового кода А. Режим работы с регистрацией I(V,P) или I(V,A) выбирается с внешнего компьютера через интерфейс спектрометра (7) посредством мультиплексора (11). Спектр, как и в схеме стандартного спектрометра, доступен для считывания компьютером через интерфейс (7).

Заявленное техническое решение обеспечивает возможность замены, по меньшей мере, нескольких специализированных методик в мессбауэровской спектроскопии, а именно:

- мессбауэровская спектроскопия со схемой запаздывающих совпадений;

- мессбауэровская спектроскопия в радиочастотном поле;

- мессбауэровская спектроскопия с селективным возбуждением ядерных подуровней;

- многоканальная мессбауэровская спектроскопия;

за счет применения заявленной совокупности признаков формулы изобретения, приведенной в материалах заявленного технического решения.

Кроме этого, при реализации заявленного технического решения появляются также дополнительные возможности решения дополнительных технических задач, а именно;

- обеспечивается возможность точной настройки на резонансное излучение после регистрации спектра (а не до регистрации, как в обычном спектрометре; это позволяет исключить ошибки в трудоемкой процедуре предварительной настройки дискриминатора;

- обеспечивается возможность получения спектра максимального качества;

- обеспечивается возможность работы в многоканальном режиме в экспериментах по резонансному рассеянию с гибким выбором положения и ширины каналов после регистрации спектра.

Данные результаты получены вследствие того, что в заявленном изобретении применены (использованы) известные в принципе (как таковые в науке) по отдельности принципы, элементы способа(ов) и устройства(в), однако они не известны в заявленном сочетании признаков способа (применяемой технологии) и устройства, вследствие вышеизложенного заявленное техническое решение соответствует критерию «новизна»,предъявляемому к изобретениям.

Заявленное техническое решение соответствует критерию «изобретательский уровень» предъявляемому к изобретениям, т.к. не является очевидным для специалиста в данной области техники.

Заявленное техническое решение соответствует критерию «промышленная применимость», предъявляемому к изобретениям, т.к. заявленный способ и устройство для реализации параметрического режима в мессбауэровском спектрометре и устройство для его реализации изготовлено и апробировано в лабораторных условиях КГУ им. В. И Ульянова-Ленина. Получены заявленные технические результаты, выражающиеся в том, что производится запись 128 мессбауэровских спектров, где в качестве параметра Р выбиралась амплитуда регистрируемого импульса с детектора электронов конверсии и величина внешнего импульсного магнитного поля.

Список литературы

1. Е.С.Романов, Н.Г.Ивойлов. Мессбауэровский спектрометр на базе накопителя УНО-4096-90 и микро-ЭВМ "Электроника Д3-28" для одновременной регистрации четырех спектров. Приборы и техника эксперимента, 1986, №3, 60-64.

2. Jing J., Campbell S.J., Pellegrino J. A stand-alone Mossbauer spectrometer based on MC68000 microprocessor // Measurement Science and Technologies - 1992 - Vol.3 - P.80-84.

3 Jeremy Levy. Multi-channel dual phase lock-in optical // US Patent US 2007/0252988 A1 - 2007.

4. Richard Neil Ord. Mossbauer spectrometer // US Patent №3612875 - 1971.

5. E.H.Дулов, Н.Г.Ивойлов, Д.М.Хрипунов. Мессбауэровский спектрометр с возможностью регистрации зависимостей спектров от внешнего параметра // Известия РАН, серия физическая - 2007 - Т.71. N9 - С.1333-1335.

6. Ивойлов Н.Г., Дулов E.H., Хрипунов Д.М., Чистяков В.А. Многоуровневая мессбауэровская спектроскопия // Известия РАН, серия физическая - 2001 - Т.65. N7 - С.1068-1072.