Результат интеллектуальной деятельности: СПОСОБЫ И АППАРАТУРА ДЛЯ ИЗОМЕРИЗАЦИИ ПАРАФИНОВ

Область техники, к которой относится изобретение

Настоящее изобретение в общем случае относится к способам и аппаратуре для изомеризации углеводородов, а говоря более конкретно, относится к способам и аппаратуре для изомеризации парафинов при использовании катализатора изомеризации, промотированного хлоридом.

Уровень техники

Способы изомеризации широко используют на многих нефтеперерабатывающих предприятиях для перегруппировки молекулярной структуры прямоцепочечных парафиновых углеводородов в целях получения более высокоразветвленных углеводородов, которые в общем случае характеризуются более высокими октановыми числами. Во многих способах изомеризации в зоне реакции используют хлорированный катализатор, такой как катализатор на основе хлорированного оксида алюминия, катализатор на основе хлорированных платины-алюминия и тому подобное. Хлорированный катализатор требует непрерывного добавления хлорида для замещения хлорида, удаленного с поверхности катализатора и унесенного в отходящий продукт зоны реакции. Обычно в поток парафинового подаваемого исходного сырья по ходу технологического потока до реактора в зоне реакции непрерывно вводят свежее подаваемое исходное сырье хлоридного промотора, такого как перхлорэтилен. Внутри реактора хлоридный промотор разлагается с образованием хлористого водорода, который активирует, например промотирует или регенерирует, катализатор в результате восполнения хлорида, удаленного с поверхности катализатора.

Отходящий продукт зоны реакции в общем случае содержит значительное количество хлористого водорода от непрерывного разложения хлоридного промотора и удаления хлорида с поверхности катализатора. Поток продукта, содержащий разветвленные парафины, отделяют от отходящего продукта зоны реакции в результате удаления хлористого водорода и других летучих легких углеводородов (например, углеводородов, содержащих шесть и менее атомов углерода) в качестве потока пара стабилизатора. Поскольку хлористый водород создает проблемы в отношении экологии и обращения с ним, поток пара стабилизатора непрерывно подвергают газоочистке при использовании едкой щелочи, такой как гидроксид натрия, для нейтрализации хлористого водорода перед удалением потока отходящего газа из способа. Стоимость хлоридных промоторов и едких щелочей является относительно высокой, и многие нефтеперерабатывающие предприятия хотели бы уменьшить потребление у них данных компонентов в целях улучшения их технологической эффективности и уменьшения совокупных эксплуатационных затрат.

В соответствии с этим, желательно предложить способы и аппаратуру для изомеризации парафинов при уменьшенном потреблении хлоридного промотора и/или уменьшенном потреблении едкой щелочи в целях улучшения технологической эффективности и уменьшения совокупных эксплуатационных затрат. Кроме того, из следующего далее подробного описания изобретения и прилагаемой формулы изобретения, взятых в сочетании с сопутствующими чертежами и данной вводной информацией, станут очевидными и другие желательные признаки и характеристики настоящего изобретения.

Краткое раскрытие изобретения

В настоящем документе предлагаются способы и аппаратура для изомеризации парафинов. В соответствии с одним примером варианта осуществления способ изомеризации парафинов включает стадии разделения отходящего продукта изомеризации на поток продукта, который содержит разветвленные и неразветвленные парафины, и поток пара стабилизатора, который содержит HCl, H₂ и C₆- углеводороды. При использовании потока пара стабилизатора получают пар сухого газа, который содержит HCl, H₂ и C₅- углеводороды. Пар сухого газа разделяют на фазу, обогащенную C₅- углеводородами, и поток, обогащенный HCl и H₂. Получение пара сухого газа включает разделение потока пара стабилизатора и фазы, обогащенной C₅- углеводородами, на пар сухого газа и поток жидкости, который содержит C₂- и C₃+ углеводород. Катализатор изомеризации активируют при использовании, по меньшей мере, части потока, обогащенного HCl и H₂, для получения катализатора изомеризации, промотированного хлоридами. Поток парафинового подаваемого исходного сырья вводят в контакт с катализатором изомеризации, промотированным хлоридом, в присутствии водорода для изомеризации парафинов.

В соответствии с еще одним примером варианта осуществления предлагается способ изомеризации парафинов. Способ включает стадии активирования катализатора изомеризации в реакторе, функционирующем в условиях изомеризации, для получения катализатора изомеризации, промотированного хлоридом. Катализатор изомеризации активируют при использовании кислоты HCl, генерированной из потока хлоридного промотора и из рециклового потока, обогащенного HCl и H₂. Поток парафинового подаваемого исходного сырья, содержащий неразветвленные парафины, вводят в контакт с катализатором изомеризации, промотированным хлоридом, в реакторе в присутствии водорода для получения отходящего продукта изомеризации, который содержит разветвленные парафины, HCl, H₂ и другие C₇- углеводороды. Отходящий продукт изомеризации вводят в стабилизатор в условиях стабилизации для получения потока продукта, который содержит разветвленные и неразветвленные парафины, и потока пара стабилизатора, который содержит HCl, H₂ и C₆- углеводороды. Пар сухого газа, который содержит HCl, H₂ и C₅- углеводороды, получают в сепараторе в первых условиях разделения при использовании потока пара стабилизатора. Пар сухого газа разделяют в охлаждающей установке во вторых условиях разделения на фазу, обогащенную C₅- углеводородами, и поток, обогащенный HCl и H₂. Получение пара сухого газа включает разделение потока пара стабилизатора и фазы, обогащенной C₅- углеводородами, в сепараторе в первых условиях разделения на пар сухого газа и поток жидкости, который содержит C₂- и C₃+ углеводороды. По меньшей мере, часть потока, обогащенного HCl и H₂, отправляют на рецикл обратно в реактор в качестве рециклового потока, обогащенного HCl и H₂.

В соответствии с еще одним примером варианта осуществления предлагается аппаратура для изомеризации парафинов. Аппаратура включает стабилизатор, который сконфигурирован для приема отходящего продукта изомеризации и функционирования в условиях стабилизации, эффективных для разделения отходящего продукта изомеризации на поток продукта, который содержит разветвленные и неразветвленные парафины, и поток пара стабилизатора, который содержит HCl, H₂ и C₆- углеводороды. Сепаратор сконфигурирован для приема потока пара стабилизатора и функционирования в первых условиях разделения, эффективных для получения пара сухого газа, который содержит HCl, H₂ и C₅- углеводороды, при использовании потока пара стабилизатора. Охлаждающая установка сконфигурирована для приема пара сухого газа и функционирования во вторых условиях разделения, эффективных для разделения пара сухого газа на фазу, обогащенную C₅- углеводородами, и поток, обогащенный HCl и H₂. Сепаратор, кроме того, сконфигурирован для приема фазы, обогащенной C₅- углеводородами, и разделения потока пара стабилизатора и фазы, обогащенной C₅- углеводородами, в первых условиях разделения на пар сухого газа и поток жидкости, который содержит C₂- и C₃+ углеводороды. Зона реакции содержит катализатор изомеризации. Зона реакции сконфигурирована для приема, по меньшей мере, части потока, обогащенного HCl и H₂, и потока парафинового подаваемого исходного сырья и функционирования в условиях изомеризации в целях активирования катализатора изомеризации для получения катализатора изомеризации, промотированного хлоридом, для контакта с потоком парафинового подаваемого исходного сырья в присутствии водорода для изомеризации парафинов. Отпарная колонна для газа СНГ сконфигурирована для приема, по меньшей мере, части потока жидкости и функционирования в третьих условиях разделения, эффективных для разделения, по меньшей мере, части потока жидкости на поток, обогащенный C₂- углеводородами, и поток СНГ, который содержит C₃ и C₄ углеводороды.

Краткое описание чертежей

Ниже в настоящем документе настоящее изобретение будет описываться в сочетании со следующим далее чертежом, где подобные номера обозначают подобные элементы и где:

ФИГУРА 1 схематически иллюстрирует аппаратуру и способ для изомеризации парафинов в соответствии с одним примером варианта осуществления.

Подробное описание изобретения

Следующее далее подробное описание изобретения по своей природе представляет собой просто пример и не предназначено для ограничения изобретения или области применения и вариантов использования изобретения. Кроме того, отсутствует какое-либо намерение связывать себя какой-либо теорией, представленной в предшествующей вводной информации или последующем подробном описании изобретения.

Различные варианты осуществления, предусмотренные в настоящем документе, относятся к способам и аппаратуре для изомеризации парафинов. В отличие от предшествующего уровня техники примеры вариантов осуществления, изложенные в настоящем документе, вводят отходящий продукт зоны реакции из зоны реакции изомеризации в стабилизатор. В соответствии с использованием в настоящем документе термин «зона» обозначает область, включающую одну или несколько единиц оборудования и/или одну или несколько подзон. Единицы оборудования могут включать одного или нескольких представителей, выбираемых из реакторов или реакторных емкостей (например, зоны реакции), нагревателей, теплообменников, труб, насосов, компрессоров и регуляторов. В дополнение к этому, единица оборудования, такая как реактор, сушилка или емкость, может, кроме того, включать одну или несколько зон или подзон. Отходящий продукт зоны реакции изомеризации содержит HCl, H₂, разветвленные и неразветвленные парафины и другие C₇- углеводороды. В соответствии с использованием в настоящем документе C_x обозначает молекулы углеводородов, которые содержат число «X» атомов углерода, C_x+ обозначает молекулы углеводородов, которые содержат число «X» и/или более чем «X» атомов углерода, а C_x- обозначает молекулы углеводородов, которые содержат число «X» и/или менее чем «X» атомов углерода. Стабилизатор функционирует в условиях стабилизации, эффективных для разделения отходящего продукта зоны реакции изомеризации на поток продукта, который содержит разветвленные и неразветвленные парафины, и поток пара стабилизатора, который содержит HCl, H₂ и C₆- углеводороды.

После этого, по меньшей мере, из части потока пара стабилизатора удаляют часть C₆- углеводородов для получения потока, обогащенного HCl и H₂. В одном примере варианта осуществления, по меньшей мере, из части потока пара стабилизатора удаляют C₆- углеводороды при использовании сепаратора и охлаждающей установки, которые находятся в сообщении через текучую среду друг с другом. В сепаратор вводят поток пара стабилизатора. Сепаратор функционирует в условиях разделения, эффективных для получения пара сухого газа, который содержит HCl, H₂ и C₅- углеводороды. В одном примере варианта осуществления пар сухого газа вводят в охлаждающую установку. Пар сухого газа в охлаждающей установке разделяют в условиях разделения, эффективных для получения фазы, обогащенной C₅- углеводородами, и потока, обогащенного HCl и H₂. В одном примере варианта осуществления охлаждающую установку устанавливают непосредственно на сепараторе таким образом, чтобы фаза, обогащенная C₅- углеводородами, возвращалась бы обратно в сепаратор. Сепаратор получает пар сухого газа и поток жидкости, который содержит C₂- и C₃+ углеводороды, в результате разделения потока пара стабилизатора и фазы, обогащенной C₅- углеводородами, в условиях разделения. В одном примере варианта осуществления часть потока жидкости направляют в отпарную колонну для газа СНГ. Отпарная колонна для газа СНГ функционирует в условиях, эффективных для разделения части потока жидкости на поток, обогащенный C₂- углеводородами, и поток газа СНГ, который содержит C₃ и C₄ углеводороды. Поток, обогащенный HCl и H₂, разделяют на рецикловую часть и обрабатываемую часть. Обрабатываемую часть потока, обогащенного HCl и H₂, направляют в скруббер для обработки при использовании едкой щелочи. Поскольку в скруббер направляют только часть потока, обогащенного HCl и H₂, обрабатывают меньше HCl, чем в обычных способах, и, таким образом, требуется меньше едкой щелочи для нейтрализации HCl. Поэтому для способа изомеризации потребление едкой щелочи может быть уменьшено.

В одном примере варианта осуществления рецикловую часть потока, обогащенного HCl и H₂, вводят в реактор в зоне реакции изомеризации. Реактор содержит катализатор изомеризации и функционирует в условиях изомеризации. Катализатор изомеризации вводят в контакт с рецикловой частью потока, обогащенного HCl и H₂, для активирования катализатора изомеризации в результате восполнения хлорида, удаленного с поверхности катализатора изомеризации, для получения катализатора изомеризации, промотированного хлоридом. Поскольку рецикловую часть потока, обогащенного HCl и H₂, используют для активирования катализатора изомеризации, для активирования катализатора изомеризации требуется меньше хлоридного промотора. Поэтому для способа изомеризации потребление хлоридного промотора может быть уменьшено. Кроме того, поскольку в рецикловой части потока, обогащенного HCl и H₂, также содержится H₂, требуется меньше подпиточного водорода, и потребление водорода уменьшается. Поток подаваемого исходного сырья, содержащий парафины, вводят в реактор и вводят в контакт с катализатором изомеризации, промотированным хлоридом, в присутствии водорода для изомеризации парафинов и получения разветвленных парафинов.

Что касается ФИГУРЫ 1, то на ней представлено схематическое изображение аппаратуры 10 для изомеризации парафинов. Аппаратуру 10 используют для способа изомеризации парафинов, который обеспечивает конверсию нормальных парафинов в разветвленные парафины. Аппаратура 10 включает зону реакции 12 и зону стабилизации-газоочистки 14.

Зона реакции 12 и зона стабилизации-газоочистки 14 включают, соответственно, реактор 18 и стабилизатор 20 (например, перегонную колонну), которые находятся в сообщении через текучую среду. Поток парафинового подаваемого исходного сырья 22, содержащий нормальные или неразветвленные парафины, перепускают через сушилку 24 для удаления воды и получения потока осушенного парафинового подаваемого исходного сырья 26. В одном варианте осуществления поток парафинового подаваемого исходного сырья 22 является обогащенным C₄ углеводородами, таким как н-бутан, и также может содержать относительно небольшие количества изобутана, пентана и тяжелых материалов (например, C₆+ углеводородов). В еще одном варианте осуществления поток парафинового подаваемого исходного сырья 22 является обогащенным C₅ и/или C₆ углеводородами, таких как нормальный пентан и нормальный гексан.

В одном примере варианта осуществления газообразное подаваемое исходное сырье, содержащее водород, 28 перепускают через сушилку 30 для удаления воды и объединяют с потоком осушенного парафинового подаваемого исходного сырья 26 для получения объединенного потока 32. Объединенный поток 32 перепускают через теплообменник 34 и нагреватель 36. Как это проиллюстрировано и будет более подробно обсуждаться ниже, поток хлоридного промотора 38 (например, содержащий перхлорэтилен и тому подобное) вводят в объединенный поток 32 между теплообменником 34 и нагревателем 36, а рецикловый поток, обогащенный HCl и H₂, 40 (например, содержащий 0,1 массового процента (% (масс.)) и более HCl) вводят в объединенный поток 32 по ходу технологического потока до теплообменника 34. В одном примере варианта осуществления теплообменник 34 и нагреватель 36 совместно нагревают объединенный поток 32 до температуры в диапазоне от 90 до 210°С для введения в реактор 18.

В одном примере варианта осуществления реактор 18 является каталитическим реактором с неподвижным слоем катализатора, функционирующим при температуре в диапазоне от 90 до 210°C, и содержит катализатор изомеризации, который активируют HCl из рециклового потока, обогащенного HCl и H₂, 40 и, кроме того, от разложения хлоридного промотора из потока хлоридного промотора 38 для получения характеризующегося высокой активностью катализатора изомеризации, промотированного хлоридом. Неограничивающие примеры катализатора изомеризации включают катализатор на основе оксида алюминия, платиново-алюминиевый катализатор и тому подобное, что может быть подвергнуто хлорированию. Катализатор изомеризации, промотированный хлоридом, в присутствии водорода является эффективным в целях изомеризации нормальных парафинов для получения разветвленных парафинов (например, изобутана, разветвленного пентана, разветвленного гексана или их комбинаций) с образованием отходящего продукта зоны реакции изомеризации 42. Отходящий продукт зоны реакции изомеризации 42 содержит разветвленные и неразветвленные парафины, другие C₇- углеводороды, H₂, HCl и возможно другие хлоридсодержащие соединения. Отходящий продукт зоны реакции изомеризации 42 перепускают через теплообменник 34 для охлаждения отходящего продукта 42 до температуры в диапазоне от 65 до 165°C.

После этого отходящий продукт зоны реакции изомеризации 42 вводят в стабилизатор 20. Стабилизатор 20 разделяет отходящий продукт зоны реакции изомеризации 42 на поток продукта 44 и поток пара стабилизатора 46. Поток пара стабилизатора 46 содержит HCl, H₂ и C₆- углеводороды. Поток продукта 44 содержит разветвленные и неразветвленные парафины, и его удаляют из зоны стабилизации-газоочистки 14. Часть потока продукта 44 может быть перепущена через нагреватель 45 и возвращена обратно в стабилизатор 20 в виде орошающего потока.

В одном примере варианта осуществления поток пара стабилизатора 46 перепускают через воздушный охладитель 48 и парциальный конденсатор 50, которые совместно охлаждают поток пара стабилизатора 46 до температуры в диапазоне от 30 до 60°C. После этого поток пара стабилизатора 46 вводят в сепаратор 52 для разделения совместно с фазой, обогащенной C₅- углеводородами, (например, из охлаждающей установки 82), как это будет более подробно обсуждаться ниже. Поток жидкости 54, содержащий C₂- и C₃+ углеводороды, удаляют из сепаратора 52 и перепускают через насос 56. Течение потока жидкости 54, удаленного из сепаратора 52, регулирует регулятор уровня 58, включающий регулирующий клапан 60.

В одном примере варианта осуществления зона стабилизации-газоочистки 14 включает отпарную колонну для газа СНГ 74. Как это проиллюстрировано, поток жидкости 54 разделяют на части 75 и 76. Часть 75 потока жидкости 54 продвигают в стабилизатор 20 для получения орошающего потока. Часть 76 потока жидкости 54 вводят в отпарную колонну для газа СНГ 74. Регулятор уровня 77 и регулирующий клапан 78 регулируют количество части 76, перетекающей в отпарную колонну для газа СНГ 74. Отпарная колонна для газа СНГ 74 функционирует в условиях разделения, эффективных для разделения части 76 потока жидкости 54 на поток, обогащенный C₂- углеводородами, 80 и поток СНГ 81, который содержит C₃ и C₄ углеводороды. В одном варианте осуществления условия разделения отпарной колонны для газа СНГ 74 включают температуру в диапазоне от 65 до 120°C и давление в диапазоне от 1000 до 2000 кПа. Как это проиллюстрировано, поток, обогащенный C₂- углеводородами, 80 объединяют с потоком пара стабилизатора 46 по ходу технологического потока до воздушного охладителя 48 и парциального конденсатора 50 для введения в сепаратор 52. Поток СНГ 81 удаляют из зоны стабилизации-скруббера 14 для хранения или в других целях. Как это проиллюстрировано, часть потока СНГ 81 может быть перепущена через нагреватель 70 и возвращена обратно в отпарную колонну для газа СНГ 74 в виде орошающего потока.

Летучие соединения, включающие HCl, H₂ и C₅- углеводороды, образуют пар сухого газа в сепараторе 52. В одном примере варианта осуществления сепаратор 52 функционирует при давлении в диапазоне от 700 до 2100 кПа. В одном примере варианта осуществления пар сухого газа поступает в охлаждающую установку 82, которую устанавливают непосредственно на сепараторе 52. В альтернативном варианте, охлаждающая установка 82 может быть расположена по ходу технологического потока после сепаратора 52. В одном примере варианта осуществления пар сухого газа охлаждают в охлаждающей установке 82 в результате непрямого теплообмена с хладагентом 83, например пропаном и тому подобным, до температуры в диапазоне от -40 до 5°C. В одном примере варианта осуществления пар сухого газа в охлаждающей установке 82 находится при давлении в диапазоне от 700 до 2100 кПа. Пар сухого газа разделяют на поток, обогащенный HCl и H₂, 62 и фазу, обогащенную C₅- углеводородами. В одном примере варианта осуществления фаза, обогащенная C₅- углеводородами, возвращается обратно в сепаратор 52 для разделения с потоком пара стабилизатора 46 в соответствии с представленным выше обсуждением. В одном примере варианта осуществления поток, обогащенный HCl и H₂, 62 содержит кислоту HCl, присутствующую в количестве, составляющем 0,1% (масс.) и более, таком как в диапазоне от 0,2 до 0,7% (масс.), и H₂.

Как это проиллюстрировано, регулятор давления 64 совместно с регулирующими клапанами 66 и 68 используют для разделения потока, обогащенного HCl и H₂, 62, соответственно, на рецикловую часть, то есть рецикловый поток, обогащенный HCl и H₂, 40 и обрабатываемую часть 72. Рецикловый поток, обогащенный HCl и H₂, 40 перепускают через компрессор 86. В одном примере варианта осуществления компрессор 86 компримирует рецикловый поток, обогащенный HCl и H₂, 40 до давления в диапазоне от 1700 до 3500 кПа. Рецикловый поток, обогащенный HCl и H₂, 40 перепускают из компрессора 86 и объединяют с объединенным потоком 32 для введения в реактор 18 совместно с потоком хлоридного промотора 38. В соответствии с представленным выше обсуждением сразу после введения в реактор 18 HCl из рециклового потока, обогащенного HCl и H₂, 40 и, кроме того, от разложения хлоридного промотора из потока хлоридного промотора 38 вводят в контакт с катализатором изомеризации и активируют его в результате восполнения хлорида, удаленного с поверхности катализатора изомеризации. Поскольку рецикловый поток, обогащенный HCl и H₂, 40 используют для активирования катализатора изомеризации, для активирования катализатора изомеризации требуется меньше хлоридного промотора из потока хлоридного промотора 38.

Обрабатываемую часть 72 потока, обогащенного HCl и H₂, 62 перепускают через теплообменник 98 для непрямого теплообмена с теплоносителем 100, таким как водяной пар. В одном примере варианта осуществления теплообменник 98 нагревает обрабатываемую часть 72 потока, обогащенного HCl и H₂, 62 до температуры в диапазоне от 30 до 70°C. После этого обрабатываемую часть 72 потока, обогащенного HCl и H₂, 62 перепускают в скруббер 104. Скруббер 104 производит газоочистку обрабатываемой части 72 потока, обогащенного HCl и H₂, 62 в результате нейтрализации какой-либо кислоты HCl, содержащейся в ней, при использовании едкой щелочи 106 с последующим противоточным введением в контакт с водой 108 для получения нейтрализованного потока 110 и потока отработанной едкой щелочи 112.

В соответствии с этим, были описаны способы и аппаратура для изомеризации парафинов. Примеры вариантов осуществления, изложенные в настоящем документе, вводят отходящий продукт зоны реакции изомеризации из зоны реакции изомеризации в стабилизатор. Отходящий продукт зоны реакции изомеризации содержит HCl, H₂, разветвленные и неразветвленные парафины и другие C₇- углеводороды. Стабилизатор разделяет отходящий продукт зоны реакции изомеризации на поток продукта, который содержит разветвленные и неразветвленные парафины, и поток пара стабилизатора, который содержит HCl, H₂ и C₆- углеводороды. Часть C₆- углеводородов удаляют из потока пара стабилизатора при использовании сепаратора и охлаждающей установки, которые находятся в сообщении через текучую среду друг с другом. Сепаратор и охлаждающая установка кооперируются для разделения потока пара стабилизатора в целях получения потока, обогащенного HCl и H₂. Обрабатываемую часть потока, обогащенного HCl и H₂, направляют в скруббер для обработки при использовании едкой щелочи. Поскольку в скруббер направляют только часть потока, обогащенного HCl и H₂, обработке подвергают меньше HCl в сопоставлении с обычными способами, и, таким образом, требуется меньше едкой щелочи для нейтрализации HCl. Рецикловую часть потока, обогащенного HCl и H₂, вводят в реактор в зоне реакции изомеризации. Реактор содержит катализатор изомеризации, который вводят в контакт с потоком, обогащенным HCl и H₂, для получения катализатора изомеризации, промотированного хлоридом. Поскольку рецикловую часть потока, обогащенного HCl и H₂, используют для активирования катализатора изомеризации, для активирования катализатора изомеризации требуется меньше хлоридного промотора.

Несмотря на представление в предшествующем подробном описании изобретения, по меньшей мере, одного примера варианта осуществления, необходимо понимать то, что существует широкий спектр вариаций. Также необходимо понимать то, что пример варианта осуществления или примеры вариантов осуществления являются всего лишь примерами, которые никоим образом не предполагают ограничения объема, применимости или конфигурации описания изобретения. Вместо этого предшествующее подробное описание изобретения будет предлагать специалистам в соответствующей области техники удобную дорожную карту для реализации примера варианта осуществления раскрытия. Необходимо понимать, что в функцию и компоновку элементов, описанных в примере варианта осуществления, могут быть внесены различные изменения без отклонения от объема описания изобретения, представленного в прилагаемой формуле изобретения.