Результат интеллектуальной деятельности: Высокотемпературный плотный композитный материал ядерного топлива и способ его получения

Группа изобретений относится к материалу ядерного топлива, характеризующемуся, в частности, высокими сопротивлением коррозионному растрескиванию и структурно-фазовой стабильностью под действием высокотемпературного облучения и повышенной способностью удержания летучих продуктов деления, а также к способу получения указанного высокотемпературного плотного композитного материала ядерного топлива.

Обеспечение термопрочности ядерного топлива в условиях облучения является одной из ключевых задач при проектировании и эксплуатации ядерных установок. Распухание ядерного топлива под действием облучения, выделение продуктов деления, кислорода и других твердых и газообразных продуктов химического взаимодействия приводят к появлению локальных напряжений и изменению структурно-фазового состояния твэла в штатных и аварийных режимах работы, что приводит к ухудшению механических свойств и, как следствие, к растрескиванию ядерного топлива и разрыву оболочки твэла.

Известен способ получения композитного материала ядерного топлива (патент GB 1116663, МПК C01G 43/025, С04В 35/51, G21C 3/62, опубл. 12.06.1968), содержащий керамическую, инертную к облучению матрицу, в которой распределены частицы ядерного топлива, включающий в себя приготовление смеси из частиц вещества-предшественника ядерного топлива и порошка материала, предназначенного для изготовления керамической, инертной к облучению матрицы, формование смеси прессованием и спекание отформованной смеси в восстановительной атмосфере. Однако полученным таким способом композитный материал не решает задачу распухания ядерного топлива под действием облучения и выделения летучих продуктов деления, приводящих к локальным напряжениям внутри материала.

Известен способ изготовления топливной композиции для ядерного реактора (патент RU 2295165 С1, МПК(2006.01) G21C 3/02, G21C 3/30, G21C 21/02, опубл. 10.03.2007), заключающийся в том, что в оболочку заданного размера и формы засыпают мелкодисперсное топливо, дополнительно заполняют оболочку веществом, образующим твердую матрицу при температуре, равной или выше температуры плавления топлива, нагревают оболочку с мелкодисперсным топливом и веществом, образующим твердую матрицу, до температуры, равной или выше температуры плавления топлива, и охлаждают. В изобретении показана работоспособность и целостность этой топливной композиции при циклическом изменении температуры от 20 до 1200°С (100 циклов). Однако использование металлического ядерного топлива и предкерамических полимеров в процессе изготовления топливной композиции ограничивает ее работоспособность при более высоких температурах.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому высокотемпературному плотному композитному материалу ядерного топлива и способу его получения является композитный материал ядерного топлива и способ его получения (патент RU 2175791 С2, МПК (2000.01) G21C 3/64, С04В 35/51, опубл. 10.11.2001), заключающийся в приготовлении смеси из частиц вещества-предшественника ядерного топлива и порошка материала, формовании смеси прессованием и спекании отформованной смеси в восстановительной атмосфере. Материал содержит керамическую, инертную к облучению матрицу, в которой распределены частицы ядерного топлива. Величина зазора между матрицей и частицами составляет 1-10 мкм. Коэффициент теплового расширения матрицы меньше коэффициента теплового расширения частиц ядерного топлива. Матрица может быть выполнена из шпинели, окиси магния или окиси иттрия. Частицами ядерного топлива являются частицы UO₂ или смеси окисла на основе UO₂. Однако высокотемпературное облучение полученного таким способом композитного материала будет сопровождаться активной кислородной коррозией внутри материала и накоплению внутренних напряжений, связанных с изменением структурно-фазового состояния материала матрицы в процессе работы.

Ни один из указанных в аналогах материалов одновременно не решает проблем, связанных с распуханием ядерного топлива и с сохранением структурно-фазового состояния твэла в условиях высокотемпературного облучения.

Настоящее изобретение ставит своей целью получить новый топливный материал, позволяющий разрешить названные выше проблемы и создать способ приготовления такого ядерного топлива. Достигается это путем использования жаростойкого бескислородного топлива, практически по всем теплофизическим параметрам превосходящего традиционное диоксидное, в сочетании с плотной карбидокремниевой матрицей, чей материал имеет высокую жаропрочность, высокую температуру диссоциации, высокую термостойкость в различных средах, не распухает и мало подвержен влиянию под облучением, низкое сечение захвата тепловых нейтронов, что подтверждается полувековым опытом использования его в качестве силового слоя в конструкции микротвэлов высокотемпературных газоохлаждаемых реакторов. Низкая химическая активность и высокотемпературная стойкость плотного карбидокремниевого материала обеспечивают газонепроницаемость и стабильный теплообмен твэла с теплоносителем даже в условиях высокотемпературного режима работы до 0,63Т_плавл.

Техническим результатом, на который направлено изобретение, является получение высокотемпературного плотного композитного материала ядерного топлива, убыль массы которого после отжига в вакууме при 0,63Т_плавл в течение 10 часов не превышала 2%.

Для достижения указанного результата предложен высокотемпературный плотный композитный материал ядерного топлива, содержащий керамическую, инертную к облучению матрицу, в которой распределены частицы ядерного топлива, при том, что матрица выполнена из порошка материала на основе карбида кремния, а частицами ядерного топлива являются частицы бескислородного ядерного топлива.

Используют порошок материала на основе карбида кремния субмикронной дисперсности.

В качестве порошка материала на основе карбида кремния используют порошок карборундового материала на основе Si-C-Al.

Распределенными частицами бескислородного ядерного топлива являются частицы нитридного или карбидного, или уран-циркониевого карбонитридного топлива.

Соотношение и геометрические размеры распределенных в керамической матрице частиц ядерного топлива определяются нейтронно-физическими характеристиками активных зон ядерных установок.

На высокотемпературный плотный композитный материал ядерного топлива дополнительно нанесен слой плотного карбидокремниевого покрытия, удерживающий продукты деления.

Толщина нанесенного слоя плотного карбидокремниевого покрытия составляет 50-100 мкм.

Форма и геометрические размеры плотного композитного материала ядерного топлива определяются нейтронно-физическими характеристиками активных зон ядерных установок.

Предложен способ получения высокотемпературного плотного композитного материала ядерного топлива, включающий в себя приготовление смеси из частиц ядерного топлива и порошка керамической, инертной к облучению матрицы, формование смеси прессованием и спекание отформованной смеси, при том, что спекают отформованную смесь методом горячего прессования, матрица выполнена из порошка материала на основе карбида кремния, а частицами ядерного топлива являются частицы бескислородного ядерного топлива.

Отформованную смесь спекают методом горячего прессования при температуре (0,70-0,85)Т_плавл и давлении не менее 100 МПа.

На высокотемпературный плотный композитный материал ядерного топлива наносят слой плотного карбидокремниевого покрытия, удерживающий продукты деления.

Использование в композитном материале бескислородного ядерного топлива в сочетании с плотной карбидокремниевой матрицей позволит избежать возникновения кислородной коррозии внутри материала, снизить скорость распухания ядерного топлива и, следовательно, позволит сохранить теплофизические свойства и значительно снизить внутренние напряжения, связанные с изменением структурно-фазового состояния материала матрицы в процессе работы.

Осуществление изобретения.

Пример 1:

Изготавливали высокотемпературный плотный композитный материал ядерного топлива путем смешивания частиц уран-циркониевого карбонитридного топлива в количестве 2 г и порошка карбидокремниевого материала в количестве 25 г, предназначенного для изготовления керамической, инертной к облучению матрицы, формовали смесь прессованием и спекали отформованную смесь в вакууме методом горячего прессования при температуре 0,80Т_ПЛавл и давлении 400 МПа.

На фиг.1 представлена структура материала после термических испытаний изготовленного высокотемпературного плотного композитного материала ядерного топлива, показавших, что убыль массы материала после отжига в вакууме при 0,63Т_плавл в течение 10 часов составила 0,3%.

Пример 2:

Изготавливали высокотемпературный плотный композитный материал ядерного топлива путем смешивания частиц нитридного ядерного топлива в количестве 3 г и порошка карбидокремниевого материала в количестве 50 г, предназначенного для изготовления керамической, инертной к облучению матрицы, формовали смесь прессованием и спекали отформованную смесь в вакууме методом горячего прессования при температуре 0,75Т_плавл и давлении 300 МПа.

На фиг.2 представлена структура материала после термических испытаний изготовленного высокотемпературного плотного композитного материала ядерного топлива, показавших, что убыль массы материала после отжига в вакууме при 0,63Т_плавл в течение 10 часов составила 1,7%.

Пример 3:

Изготавливали высокотемпературный плотный композитный материал ядерного топлива путем смешивания карбидного ядерного топлива в количестве 1,5 г и порошка карбидокремниевого материала в количестве 20 г, предназначенного для изготовления керамической, инертной к облучению матрицы, формовали смесь прессованием и спекали отформованную смесь в вакууме методом горячего прессования при температуре 0,85Т_плавл и давлении 500 МПа.

На фиг.3 представлена структура материала после термических испытаний изготовленного высокотемпературного плотного композитного материала ядерного топлива, показавших, что убыль массы материала после отжига в вакууме при 0,63Т_плавл в течение 10 часов составила 1,1%.

Таким образом, предложен высокотемпературный плотный композитный материал ядерного топлива, содержащий керамическую, инертную к облучению матрицу, в которой распределены частицы ядерного топлива, при том, что матрица выполнена из порошка материала на основе карбида кремния, а частицами ядерного топлива являются частицы бескислородного ядерного топлива, также предложен способ получения такого материала.

Термические испытания изготовленного высокотемпературного плотного композитного материала ядерного топлива показали, что убыль массы материала после отжига в вакууме при 0,63Т_плавл в течение 10 часов не превышает 2%. Высокотемпературная стойкость и структурно-фазовая стабильность этого материала продемонстрирована при температурах испытания, в полтора раза превышающих температуры аналогичных экспериментов в прототипе и аналогах, при которых отмечалось взаимодействие керамической матрицы с частицами ядерного топлива.