Результат интеллектуальной деятельности: КОМБИНИРОВАННАЯ ТАБЛЕТКА ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

Изобретение относится к ядерной технике, а именно к конструкциям тепловыделяющих элементов (твэлов) реакторов, в которых используется оксидное ядерное топливо на основе урана и/или плутония, в том числе с добавлением оксида гадолиния (Gd₂O₃).

Одно из основных направлений повышения технико-экономических показателей атомных электростанций связано с увеличением степени выгорания ядерного топлива.

В настоящее время активные зоны водо-водяных энергетических реакторов формируют из тепловыделяющих сборок, содержащих оксидное ядерное топливо на основе диоксида урана, обогащенного по U²³⁵ до 4-5%, с добавкой выгорающего поглотителя нейтронов, например (Gd₂O₃), что позволяет компенсировать начальную реактивность, выравнивать энерговыделение по объему активной зоны и поддерживать температурный коэффициент реактивности на заданном уровне, повышая этим степень выгорания ядерного топлива.

Известна таблетка ядерного топлива, состоящая из диоксида урана или диоксида урана с добавлением оксида гадолиния, содержащая в своем составе алюмосиликатную фазу. Средний размер зерна в таких таблетках составляет от 20 до 60 мкм [1].

В известной таблетке ядерного топлива из диоксида урана (UO₂) или диоксида урана (UO₂) с оксидом гадолиния (Gd₂O₃) при ее приготовлении соответствующие порошки смешиваются с порошком предварительно спеченного агента, включающего 40-80% SiO₂, остальное оксид алюминия Al₂O₃. Спекание таблеток после формования проводят при температуре от 1500 до 1800°С, спеченные таблетки имеют максимальную пористость 5 об.%. Наличие в таблетках алюмосиликатной фазы и оксида гадолиния, образующего твердый раствор замещения с UO₂, приводит к снижению теплопроводности, например, при 600 К до 2,5 Вт/(м·К) [2], и уменьшению содержания урана, что не позволяет существенно повысить выгорание ядерного топлива без снижения линейной мощности твэла.

Наиболее близким к предлагаемому изобретению и принятым в качестве прототипа является изобретение [3], в котором предлагается комбинированная таблетка, выполненная из нескольких концентрических слоев, каждый из которых состоит из делящегося и воспроизводящего ядерного материала, при этом внешний концентрический слой содержит меньшее количество делящегося материала на единицу объема по сравнению с внутренним цилиндрическим сердечником.

Внешний концентрический слой согласно известному изобретению содержит низкообогащенный, природный или обедненный диоксид урана толщиной от 25 до 635 мкм, а внутренний цилиндрический сердечник выполнен из обогащенного UO₂.

Выгорание в низкообогащенном внешнем цилиндрическом слое на начальном этапе работы реактора должно быть меньше, чем в стандартной топливной таблетке из-за более низкого содержания U²³⁵ во внешнем слое. Радиальный профиль наработки плутония (по радиусу стандартной топливной таблетки от периферии до центра), для таблеток с низким обогащением, естественным и обедненным диоксидом урана внешнего слоя будет примерно одинаковым как в комбинированной, так и в стандартной таблетках. Высокая наработка плутония в тонком периферийном слое таблетки обусловлена резонансными нейтронами, которые проникают на небольшую глубину, в результате чего она быстро снижается к центру таблетки из-за эффекта самоэкранирования.

Выгорание в периферийном слое стандартной топливной таблетки становится очень высоким из-за совместного вклада деления как U²³⁵, так и изотопов плутония, что приводит к образованию так называемого rim-слоя.

В процессе работы реактора резонансные нейтроны будут захватываться во внешнем цилиндрическом слое, который выполнен из низкообогащенного, природного или обедненного диоксида урана, и вследствие этого бридинг и деление плутония в этом слое таблетки будет происходить точно так же, как и в стандартной таблетке.

Однако, поскольку во внешнем слое U²³⁵ мало или вообще нет, то вклад в выгорание во внешнем слое будет снижен примерно на 9,6 ГВт·сут/т U на 1% снижения содержания U во внешнем слое по отношению к содержанию U²³⁵ во внутреннем сердечнике. Таким образом, в соответствии с известным изобретением формирование rim-слоя будет значительно запаздывать и сдвинется до среднего выгорания по сердечнику в интервале 50-60 ГВт·сут/т U.

Снижение количества U²³⁵ во внешнем слое топливной таблетки потребует увеличения обогащения по U²³⁵ внутреннего сердечника на небольшую величину для того, чтобы таблетка имела такую же реактивность, как и таблетка со стандартным составом.

Недостатком прототипа является повышение температуры топливного сердечника при высокой степени выгорания за счет существенного снижения теплопроводности диоксида урана в результате накопления растворимых в матрице UO₂ продуктов деления, а также образования при выгорании выше 60 ГВт·сут/т U во внешнем слое rim-структуры, обладающей высокой пористостью и более низкой теплопроводностью по сравнению с внутренним сердечником. Таким образом достигнуть заявленного выгорания 60-90 ГВт·сут/т U на известных таблетках без снижения линейной мощности на 30-40% невозможно из-за того, что в центре топливного сердечника температура может превысить температуру плавления высоковыгоревшего оксидного ядерного топлива, которая уменьшается с увеличением выгорания.

Задачей настоящего изобретения является разработка и создание комбинированной таблетки ядерного топлива, обладающей улучшенными экономическими показателями, такими как повышение длительности использования тепловыделяющих сборок в ядерном реакторе, снижение эксплуатационных расходов, повышение коэффициента использования мощности АЭС с одновременным повышением уровня радиационной безопасности АЭС.

В результате решения данной задачи получен новый технический результат, заключающийся в том, что повышается степень выгорания топлива, уменьшается расход ядерного топлива на единицу выработанной энергии, вводится в энергетический оборот неликвидный обедненный уран («урановые хвосты») и сокращается объем отработавшего ядерного топлива, снижается величина коэффициента начальной реактивности, увеличивается длительность кампании при номинальной тепловой нагрузке на тепловыделяющие элементы, уменьшается за счет снижения радиальной неравномерности тепловыделения в твэле риск фрагментарного разрушения таблеток, деформации и растрескивания оболочек твэлов, выхода продуктов деления в теплоноситель первого контура реактора.

Данный технический результат достигается тем, что комбинированная таблетка ядерного топлива выполнена из нескольких (двух или более) концентрических слоев, каждый из которых состоит из делящегося и воспроизводящего материала, при этом внешний концентрический слой, содержащий меньше делящегося ядерного материала на единицу объема по сравнению с внутренним цилиндрическим сердечником, дополнительно содержит выгорающий поглотитель в перовскитной фазе, который, в частности, представляет собой соединение ABO₃, где A=Gd, Er; B=Al, Mg, например, GdAlO₃. При создании более чем двух слоев наиболее целесообразной является структура таблетки, при которой каждый последующий от цилиндрического сердечника концентрический слой содержит меньше делящегося ядерного материала на единицу объема, чем смежный с ним внутренний слой.

Отличительная особенность описываемого изобретения состоит в следующем.

Добавление выгорающего поглотителя нейтронов в виде АВО₃ в оксидное топливо позволяет не только снизить начальный коэффициент реактивности, но и повысить за счет увеличения теплопроводности степень выгорания ядерного топлива. Размещение гадолиния во внешнем слое позволяет использовать во внутреннем сердечнике оксидное топливо с обогащением по U и/или Pu, равным обогащению окружающих твэлов, и более глубокое выгорание изотопов гадолиния. Но введение гадолиния, в частности, в UO₃ в виде Gd₂O₃ приводит к образованию твердого раствора (U,Gd)O₂ как в процессе высокотемпературного спекания таблеток, так и при дальнейшем облучении в реакторе. В результате теплопроводность такого ядерного топлива уже при выгорании 40 ГВт·сут/т U снижается до 1,5 Вт/(м·К) при 600 К [2]. Для того чтобы сохранить теплопроводность топливного сердечника при 600 К на уровне 3,0-3,5 Вт/(м·К) во внешний слой толщиной 0,1-0,8 мм выгорающий поглотитель вводится в виде перовскитной фазы АВО₃, например, GdAlO₃, коэффициент теплопроводности которой при 600 К составляет 3,7 Вт/(м·К) [4]. Поскольку теплопроводность оксида урана при растворении продуктов деления в решетке UO₂ в процессе глубокого выгорания снижается с 6,0 до 3,2 Вт/(м·К) при 600 К, то в результате теплопроводность внешнего слоя комбинированной топливной таблетки при выгорании 100 ГВт·сут/т U будет составлять не менее 3 Вт/(м·К) при 600 К, что позволит сохранить линейную мощность твэла на уровне 300-350 Вт/см до выгорания 100 ГВт·сут/т U.

Кроме того, внутренний цилиндрический сердечник имеет средний размер (средний эффективный диаметр) зерна в интервале 20-40 мкм. Требуемую зернистость получают в процессе спекания таблетки с помощью имплантата U₃O₈ в количестве от 3 до 8 мас.%, заранее введенного во внутренний цилиндрический сердечник. Если содержание U₃O₈ будет ниже 3 мас.%, размер зерна не достигнет 20 мкм, а при содержании U₃O₈ более 8 мас.% пористость таблетки может превысить 5 об.%. Таблетки со средним размером зерна выше 20 мкм обеспечивают повышенное удержание продуктов деления, снижая тем самым выход газообразных и химически активных продуктов деления, таких как Cs, I, Те и др., а повышенная температура внутреннего сердечника обеспечивает ему достаточную пластичность.

При этом оптимальный средний размер зерна во внешнем концентрическом слое таблетки составляет менее 5 мкм, что позволяет повысить пластичность материала, более равномерно распределить нагрузки на оболочке и снизить тем самым механическое взаимодействие ядерного топлива с циркониевой оболочкой.

В том случае, когда внутренний цилиндрический сердечник комбинированной таблетки ядерного топлива имеет осевое отверстие, снижается температура в центре таблетки, что особенно важно при высокой линейной мощности, а также для компенсации распухания при глубоком выгорании (100 ГВт·сут/т U).

На фиг.1 представлена комбинированная таблетка ядерного топлива высотой h, диаметром d, состоящая из внутреннего цилиндрического сердечника 1 диаметром d₁, внешнего концентрического слоя 2 и осевого отверстия 3 диаметром d₂. Высота таблетки может быть как сопоставима с ее диаметром (h~d), так и значительно превышать ее диаметр (h>>d), включая случай, когда одна таблетка является топливным керном твэла.

Пример реализации: 1) Предлагаемая комбинированная таблетка ядерного топлива диаметром 7,6 мм состоит из внешнего слоя толщиной 0,6 мм, выполненного из UO₂, содержащего 0,71% U²³⁵ и 34 об.% GdAlO₃, что соответствует 5 мас.% Gd₂O₃ во всей таблетке, и внутреннего сердечника диаметром 6,4 мм с центральным отверстием диаметром 1,2 мм, выполненного из UO₂, обогащенного по U до 5%. Для получения крупного зерна при спекании во внутренний сердечник вводится 5% U₃O₈ в виде имплантата. Высота таблетки 10-12 мм. Предлагаемая таблетка сравнима со стандартной уран-гадолиниевой таблеткой ядерного топлива, имеющей обогащение 4,0% по U²³⁵.

2) Предлагаемая комбинированная таблетка ядерного топлива диаметром 7,6 мм состоит из внешнего слоя толщиной 0,3 мм, выполненного из UO₂, содержащего 0,2% U²³⁵ и 65 об.% GdAlO₃, что соответствует по концентрации гадолиния 5 мас.% Gd₂O₃ во всей таблетке, и внутреннего сердечника диаметром 7,0 мм с центральным отверстием 1,2 мм, выполненного из UO₂, обогащенного по U²³⁵ до 4,9%. Для получения крупного зерна при спекании во внутренний сердечник вводится 8% U₃O₈ в виде имплантата. Высота таблетки 10-12 мм. Предлагаемая таблетка сравнима со стандартной уран-гадолиниевой таблеткой ядерного топлива, имеющей обогащение 4,4% по U²³⁵.

Таким образом, предлагаемое изобретение по сравнению с прототипом позволяет в процессе эксплуатации повысить выгорание топлива до 100 ГВт·сут/т U, уменьшить расход ядерного топлива на единицу выработанной энергии, снизить коэффициент начальной реактивности и увеличить длительность кампании при номинальной тепловой нагрузке на тепловыделяющие элементы.

Литература:

[1] Патент ЕР 0502395, МПК: G21C 3/62, 1992 г.

[2] Minato K., Shiratori T., Serizawa H. et al. Thermal conductivities of irradiated UO₂ and (U,Gd)O₂. - Journal of Nuclear Materials, 2001, v.288, p.57-65.

[3] Патент US 6002735, МПК: G21C 3/16, ПК 376/435, 1999 г.

[4] Kim H.S., Joung C.Y., Lee B.H. et al. Characteristics of Gd_xM_yO_z (M=Ti, Zr or Al) as a burnable absorber. - Journal of Nuclear Materials, 2008, v.372, p.340-349.