СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТИРОВАННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

Изобретение относится к атомной энергетике и может найти применение на предприятиях изготовления таблетированного ядерного топлива из диоксида урана (UO₂) для тепловыделяющих элементов (твэлов), собираемых в тепловыделяющие сборки (твс) и используемых в ядерных реакторах.

Известен способ изготовления таблетированного ядерного топлива, включающий:

- смешение порошков диоксида урана UO₂, оксида урана U₃О₈ и связующего,

- прессование таблетированного ядерного топлива из смеси порошков диоксида урана, оксида урана и связующего,

- спекание таблетированного ядерного топлива в печи тоннельного типа с тремя температурными зонами нагревания, спекания в восстановительной среде и охлаждения с продвижением лодочек с таблетками через зоны,

- мокрое шлифование поверхности таблетированного ядерного топлива,

- сушку (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. Под редакцией Ф.Г.Решетникова, М: Энергоатомиздат, 1995 г. Книга 1, стр.93-95, 98-99, 101-102).

Известный способ предусматривает одностадийное смешение порошков диоксида урана UO₂, оксида урана U₃О₈ и связующего перед прессованием таблетированного ядерного топлива, что не исключает неравномерности смешения пресс-порошка со связующим и получения при прессовании не качественного таблетированного ядерного топлива.

Известен способ изготовления таблетированного ядерного топлива, включающий трехстадийное смешение порошков диоксида урана UO₂, оксида урана U₃О₈ со связующим (см. патент Российской Федерации RU 2170957 МПК 7 G 21 C 3/62, 21/04, заявка 99115232/06 от 09.07.1999 г., опубл. 20.07.2001 г.).

Способ получения таблетированного ядерного топлива и устройство для его осуществления по патенту 2170957 устраняет недостатки известного способа в части равномерности распределения в пресс-порошке диоксида урана UO₂, оксида урана U₃О₈ и связующего перед прессованием таблетированного топлива. Однако проводка лодочек с таблетированным ядерным топливом - «сырыми» таблетками - через зоны нагрева, спекания и охлаждения не исключает контакта таблеток с отходящими газами при прохождении зон нагрева и спекания и ведет к быстрому спеканию, поскольку количество зон ограничено. При этом в первую очередь происходит спекание и уплотнение поверхностных слоев таблетки. Этому способствует не только неизбежный градиент температуры в таблетке по ее толщине, но и наличие своего рода градиента плотности таблетки за счет поверхностного уплотнения слоя, образующегося при прессовании таблетки. Уплотненный спеченный поверхностный слой таблетки затрудняет выход газообразных продуктов. Это приводит к растрескиванию и разрушению таблеток (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. Книга 1. Под редакцией Ф.Г.Решетникова, - М.: Энергоиздат, 1995 г. с.99 §4.4.).

Известен способ изготовления таблетированного ядерного топлива, включающий подготовку пресс-порошка в смеси со связующим, прессование таблеток, спекание таблеток в восстановительной среде путем их движения по противотоку движения восстановительной среды через три зоны секции удаления связующего, через две зоны секции предварительного нагрева, через три зоны спекания и через секцию охлаждения (см. патент Российской Федерации RU 2181221, МПК 7 G 21 С 21/02, 3/62. Способ изготовления спеченных топливных таблеток и лодочка для спекания).

Способ устраняет недостатки известных аналогов за счет проводки спекаемого таблетированного топлива не через три зоны нагрева спекания и охлаждения, а через три зоны секции удаления связующего, через две зоны секции предварительного нагрева, через три зоны спекания и через секцию охлаждения, т.е. через девять зон.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому эффекту является способ изготовления таблетированного топлива, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO₂, обогащенного ураном-235 до 5%, постадийное смешение с сухим связующим и порошком оксида урана U₃O₈, прессование, термическое удаление связующего, спекание таблетированного топлива в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование, сушку и отбраковку бракованного таблетированного топлива (см. патент Российской Федерации RU 2210821, МПК 7 G 21 C 21/00, 3/34. Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов и устройство для его осуществления от 28.04.2001 г., опубл. 20.08.2003 г.). В способе-прототипе и в способах аналогах в качестве сухого связующего применяют стеарат цинка [Zn(C₁₇H₃₅COO)₂]. Как показывает практика работы, при спекании таблетированного топлива в тоннельной печи происходит конденсация цинка на стенках тоннеля, что приводит к образованию наростов и сужению сечения тоннеля, препятствующего прохождению через тоннель лодочек с таблетированным топливом, остановке печи и ее зачистке. При этом снижается срок службы тоннельной печи и ее производительность.

Качество таблетированного топлива характеризуется его микроструктурой: размером и формой зерна, количеством и крупностью пор. Эти показатели в ТУ на таблетированное ядерное топливо, как правило, не включаются, а согласовываются между заказчиком и потребителем, хотя влияние их на работоспособность таблеток и, следовательно, твэлов существенно. В частности, от микроструктуры зависит, какое количество газовых продуктов удерживается в таблетированном топливе и характер взаимодействия таблетированного топлива с оболочкой твэла при его работе в ядерном реакторе. По этим соображениям стремятся получать таблетки с крупным зерном (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. Книга 1. Под редакцией Ф.Г.Решетникова. - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., стр.91).

На рост зерен влияют температура и длительность спекания таблетированного ядерного топлива, отношение числа атомов кислорода к атомам урана, способ получения диоксида, примеси, плотность и т.д. Наиболее вероятным местом начала рекристаллизации являются границы зерен. Рост зерен после рекристаллизации происходит за счет перемещения границ. Движение границы зерен приводит как бы к стиранию пор на ее пути (см. там же, стр.300-301).

Средний условный размер зерна (СУРЗ) в таблетированном ядерном топливе ряда предприятий различен. Увеличение размера зерна только за счет строгой выдержки технологических требований в существующем серийном производстве не представляется возможным. Теоретические и экспериментальные исследования свидетельствуют, что больший размер зерна в таблетированном топливе диоксида урана снижает высвобождение газообразных продуктов деления. Однако по мере увеличения размера зерна снижается скорость высокотемпературной ползучести таблетированного топлива. Поэтому представляет интерес перспективное таблетированное топливо, обладающее как увеличенным размером зерна, так и требуемой скоростью ползучести. Этим двум критериям известные виды таблетированного ядерного топлива ряда предприятий не удовлетворяют.

Технической задачей изобретения является повышение производительности получения перспективного таблетированного топлива с увеличенным размером зерна, так и требуемой скоростью ползучести, обеспечивающего увеличение выхода годного, улучшение технических характеристик по доспекаемости и повышение эффективности топливного цикла в ядерном реакторе за счет увеличения глубины выгорания, повышение характеристик безопасной эксплуатации ядерного реактора.

Эта техническая задача решается тем, что в способе изготовления таблетированного топлива, включающем подготовку пресс-порошка диоксида урана UO₂, обогащенного ураном-235 до 5%, постадийным смешением с сухим связующим и с порошком оксида урана U₃О₈ прессование, термическое удаление связующего, спекание таблетированного топлива в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование, сушку и отбраковку бракованного таблетированного топлива;

согласно изобретению в качестве сухого связующего используют до 0,4% к весу порошка диоксида урана UO₂ стеарат алюминия [Al(C₁₇H₃₅COO)₃]

с зольностью (%) 8,0-9,5

с содержанием металла (%) 4,2-5,0

с содержанием влаги (%) до 1,5

с фракционным составом до 100 мкм

с содержанием свободных кислот (%) до 7,0

с насыпной плотностью (г/см³) до 0,20,

при этом при спекании таблетированного топлива уже при 120°С стеарат переходит в жидкую фазу, а алюминий при 658,7°С и дальнейшее спекание осуществляют в режиме жидкой фазы, способствующей укрупнению зерна диоксида урана UO₂ в диапазоне 10-20 мкм без образования наростов на стенках тоннеля печи спекания.

Предложенный способ изготовления таблетированного топлива позволит повысить производительность его изготовления, исключить образование наростов на стенках тоннельной печи и ее аварийную остановку за счет того, что стеарат плавится при 120°С, а алюминий при 658,7°С, пары стеарата и алюминия удаляются с отходящими газами и выводятся из печи, а алюминий частично остается в таблетированном топливе и при спекании таблетированного топлива в режиме жидкой фазы алюминий способствует укрупнению зерна диоксида урана UO₂ в диапазоне 10-20 мкм и требуемой скоростью ползучести, способствующих увеличению выхода годного, улучшению технических характеристик по доспекаемости, повышению эффективности топливного цикла, увеличению глубины выгорания и повышению характеристик безопасности эксплуатации ядерного реактора.

Способ изготовления таблетированного топлива осуществляют следующим образом. Порошок диоксида урана UO₂, обогащенный ураном-235 до 5%, постадийно подвергают смешению с сухим связующим и с порошком оксида урана U₃О₈. Затем осуществляют. прессование таблетированного топлива, термическое удаление связующего и спекание таблетированного топлива в газообразной восстановительной среде водорода в тоннельной печи при температурах:

1 зона - 200-220°С,

2 зона - 350-400°С,

3 зона - 450-550°С,

4 зона - 900-950°С,

5 зона - 1100-1250°С,

6 зона - 1700-1800°С,

7 зона - 1700-1800°С,

8 зона - 1700-1800°С,

9 зона - охлаждение.

В первой зоне стеарат плавится уже при 120°С, и его пары удаляются с отходящими газами. В качестве сухого связующего применяют стеарат алюминия [Al(С₁₇Н₃₅СОО)₃]

с зольностью (%) 8,0-9,5

с содержанием металла (%) 4,2-5,0

с содержанием влаги (%) до 1,5

с фракционным составом до 100 мкм

с содержанием свободных кислот (%) до 7,0

с насыпной плотностью (г/см³) до 0,20

Алюминий плавится в четвертой зоне тоннельной печи при 658,7°С. Его пары частично удаляются с отходящими газами, и частично алюминий остается в таблетированном топливе в жидкой фазе. При спекании таблетированного топлива в режиме жидкой фазы алюминий способствует укрупнению зерна диоксида урана UO₂ в диапазоне 10-20 мкм с требуемой скоростью ползучести, способствующих увеличению выхода годного, улучшению технических характеристик по доспекаемости, повышению эффективности топливного цикла, увеличению глубины выгорания и повышению характеристик эксплуатации ядерного реактора.