Результат интеллектуальной деятельности: СПОСОБ И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ОПРЕДЕЛЕНИЯ АБСОЛЮТНОЙ УДЕЛЬНОЙ АКТИВНОСТИ СОДЕРЖИМОГО КОНТЕЙНЕРА С РАДИОАКТИВНЫМИ ОТХОДАМИ И ПАРЦИАЛЬНЫХ УДЕЛЬНЫХ АКТИВНОСТЕЙ ОТДЕЛЬНЫХ РАДИОНУКЛИДОВ

Изобретение относится к технике измерения ионизирующих излучений и предназначено для определения радионуклидного состава и активности упакованных в контейнеры радиоактивных отходов (РАО).

В настоящее время требования к точности учетных измерений активности РАО на федеральном уровне не установлены. Каждая из организаций, осуществляющих обращение с РАО, делает это самостоятельно, опираясь на используемые технологии, оценки дозовой нагрузки на работников и требования, вытекающие из условий размещения РАО на временное или длительное хранение. На многих предприятиях отсутствуют средства измерений, позволяющие в сжатые сроки определять радиационные и физико-химические характеристики РАО.

Для определения характеристик РАО типичного состава предпочтительно использовать экспрессные методы. Такие измерения являются неразрушающими в том смысле, что они не изменяют ни состояние, ни форму, ни физические и химические характеристики РАО. Желательным условием является отсутствие пробоподготовки.

Современное состояние характеризации РАО методами неразрушающего контроля значительно хуже, чем при проведении лабораторных исследований. Ни ГК «Росатом», ни концерн «Росэнергоатом», ни ФГУП «РосРАО» не имеют программ развития характеризации контейнеров с РАО [Характеризация и паспортизация РАО //Безопасность Окружающей Среды. №3, 2010 http://www.atomic-energy.ru/tema/kharakterizatsiya-rao/16446].

Контейнеры с твердыми радиоактивными отходами могут иметь сложный изотопный состав радионуклидов, который априорно может быть определен лишь весьма приближенно (при этом соотношения парциальных активностей отдельных нуклидов остаются неизвестными), а поглощающая способность вмещающей среды может быть определена лишь усредненно по всему объему контейнера по средней плотности его содержимого путем взвешивания контейнера. В то же время конечной целью паспортизации контейнеров с РАО является определение суммарной активности контейнера, удельной активности его содержимого, радионуклидного состава и парциальных удельных активностей каждого из присутствующих радионуклидов.

Основным инструментальным средством решения этих задач является гамма-спектрометрия с последующей компьютерной обработкой результатов измерений. Однако эксплуатируемые в настоящее время установки для паспортизации контейнеров с РАО далеко не в полной мере удовлетворяют указанным требованиям. Примерами могут служить: установка УП-01 (производитель ООО НПП «Радико», город Обнинск); комплекс характеризации крупногабаритных контейнеров с РАО УХКРО-01 (производитель ООО НПП «Радико», г. Обнинск); [ООО НПП Радико. Системы и оборудования радиационного контроля и обращения с РАО //Каталог продукции, издание 2, 2012. http://radico.ru/fileadmin/files/Cataloge_Radico_2_2012.pdf] установка автоматизированная радиационного контроля для пунктов сортировки радиоактивных отходов атомных станций УСР-01 «КРОТ» (производитель ЗАО «ИНТРА» г. Москва) [ЗАО Интра Продукция. http://www.intra-zao.ru/products/11/80].

В качестве прототипа выбирается автоматизированная установка радиационного контроля УСР-01 «КРОТ». Измерительная камера УСР-01 представляет собой каркас, в котором расположены 4 стационарных детектора сцинтилляционных гамма-спектрометров на основе кристалла NaI(Tl) и грузовая платформа весов [Установка автоматизированная радиационного контроля для пунктов сортировки радиоактивных отходов атомных станций УСР-01 «КРОТ» //Руководство по эксплуатации АФБИ. 418272.010 РЭ. Москва, 2008].

Данные от детекторов передаются по кабельным линиям в блок управления. Определение активности гамма-излучающих нуклидов, содержащихся в исследуемом контейнере с РАО, основано на гамма-спектрометрических измерениях нуклидного состава и последующем расчете активности выделенных радионуклидов. При этом используется модель эквивалентного точечного источника активности в контейнере. Суть ее заключается в том, что распределенная активность содержимого контейнера заменяется эквивалентным точечным источником с той же суммарной активностью, а вся остальная среда считается неактивной, и в ней происходят рассеяние и поглощение излучения точечного источника. По результатам измерений плотности потоков гамма-квантов, зарегистрированных всеми четырьмя детекторами, с помощью специальной программы с использованием ЭВМ методом последовательных приближений определяют координаты расположения эквивалентного точечного источника внутри контейнера, а далее с учетом расстояний от него до каждого из детекторов и характеристик вмещающей среды и стенок контейнера рассчитывают активность этого источника.

Недостатком данного способа измерения является, прежде всего, сама замена распределенной по всему объему контейнера активности точечным источником. Такая замена физически некорректна, т.к. условия переноса радиационного излучения внутри контейнера и за его пределами будут в этих случаях принципиально разными. Вторым недостатком является фиксированная геометрия измерения, которая не позволяет по результатам измерений всех четырех детекторов однозначно и достоверно вычислить координаты расположения эквивалентного точечного источника. Математическое решение получаемой системы уравнений при различных реальных объемных распределениях активности в контейнере может давать абсурдные результаты, когда центр этого эквивалентного источника находится вне объема контейнера и даже за пределами периметра расположения детекторов. Имеются также проблемы и по определению суммарной активности радиоактивных нуклидов, содержащихся в контейнере с РАО, по результатам измеренной мощности дозы (плотности излучения) в местах расположения детекторов. Дело в том, что строгое решение этой задачи возможно лишь, когда известно распределение каждого нуклида по объему контейнера, т.е. полностью задана геометрия измерений, и известны соотношения активностей этих нуклидов и характеристики поглощающей среды (даже если эта среда гомогенна, то ее коэффициент поглощения является функцией от энергии гамма-квантов, а в процессе их взаимодействия с поглощающей средой происходит не только их поглощение и рассеяние, но и изменение энергии рассеянных гамма-квантов). Все эти данные априорно неизвестны.

И последний недостаток проявляется в определении парциальных активностей отдельных нуклидов. Они определяются по площади выделенного фотопика. Понятно, что если в контейнере содержится смесь различных радионуклидов, то выделить в суммарном спектре, полученном с помощью сцинтилляционных гамма-спектрометров с ограниченным разрешением, фотопики от отдельных гамма-линий удается далеко не всегда. Кроме того, на фотопики гамма-линий с меньшими энергиями фотонов накладываются непрерывные комптоновские распределения от гамма-линий с более высокими энергиями, которые к тому же содержат пики от верхних краев комптоновских распределений, пики обратного рассеяния и могут содержать парные и полупарные пики от эффекта рождения пар электрон-позитрон, если в спектрах излучения изотопов присутствуют гамма-линии с энергиями, превышающими 1,022 МэВ. Но главная проблема состоит не в этом, а в том, что, проходя через толщу вмещающей среды и толстую стенку контейнера, гамма-кванты частично поглощаются, частично рассеиваются, теряя при этом часть своей энергии. В результате спектр излучения, выходящего за пределы контейнера и регистрируемого расположенными снаружи детекторами, сильно искажается: многократно увеличивается доля непрерывного распределения, определяемая комптон-эффектом, происходящим уже не в самом сцинтилляторе, а в толще вмещающей среды и в стенке контейнера, и существенно уменьшается доля, приходящаяся на фотопики. Это приводит к тому, что по площади выделенного фотопика (даже если его удастся выделить) уже невозможно рассчитать активность данного радионуклида - она окажется заниженной в десятки, если не в сотни, раз.

Поэтому в технических характеристиках этих установок либо вообще не приводится ни перечень определяемых нуклидов, ни характеристики неопределенности определения их парциальных активностей, либо приводимые данные относятся к реперным измерениям, выполняемым с образцовыми источниками (обычно ¹³⁷Cs, ⁶⁰Co, реже к ним добавляют ²⁴¹Am, ¹³³Ba и ⁵⁴Mn), помещаемыми в определенные места пустого контейнера или (в лучшем случае) заполненного веществом, имитирующим вмещающую среду.

Технической задачей изобретения является определения абсолютной удельной активности смеси радиоактивных нуклидов и абсолютных парциальных удельных активностей отдельных радионуклидов в контейнерах с РАО по измеренному аппаратурному спектру гамма-излучения, выходящего за пределы контейнера.

Решение задачи состоит в том, что по меньшей мере два детектора располагают в подвижных приборных боксах, расположенных попарно под дном и над крышкой контейнера, или вдоль боковых стенок контейнера, с возможностью продольного перемещения вдоль корпуса контейнера, которые сканируют внутреннее пространство контейнера с перекрытием зон чувствительности детекторов, причем зоны чувствительности детекторов по ширине принудительно формируют с помощью свинцовых коллиматоров определенной конфигурации, которые надевают на детекторы и заранее рассчитывают с использованием метода статистических испытаний, а «эталонные» аппаратурные гамма-спектры излучения, выходящего за пределы контейнера и достигающего детекторов, для отдельных радионуклидов, подлежащих идентификации, рассчитывают предварительно, затем измеренные гамма-спектры содержимого контейнера расшифровывают с определением нуклидного состава и относительных нормированных относительно суммарной активности всей смеси нуклидов парциальных удельных активностей отдельных нуклидов, используя при этом метод последовательных вычитаний аппаратурных спектров, а абсолютные удельные активности всей смеси и отдельных радионуклидов вычисляют на основе сопоставления полного числа зарегистрированных гамма-квантов в измеренном суммарном спектре содержимого контейнера и синтезированном расчетном спектре, полученном с использованием эталонных аппаратурных спектров идентифицированных нуклидов, а также уже найденных относительных удельных активностей этих нуклидов.

Устройство для реализации способа содержит каркас, корпус, электроприводы, приборные боксы, детекторы, контроллер управления электроприводом и автоматикой, управляющую ЭВМ. В каркас установлен контролируемый контейнер таким образом, чтобы вдоль двух боковых сторон или сверху и снизу контейнера могли продольно перемещаться с помощью электроприводов приборные боксы. В приборные боксы установлены детекторы сцинтилляционных гамма-спектрометров, размещаемых в корпусах детекторов. К корпусу прикреплены приборные боксы с их электроприводами. Контроллер управления электроприводами и автоматикой соединен с приборными боксами и исполнительными органами электроприводов кабельными линиями. Также кабельной линией соединены управляющая ЭВМ и контроллер управления электроприводами и автоматикой.

Сущность изобретения поясняется чертежами, где на фиг. 1 представлено формирование геометрии зоны чувствительности детектора 2 с помощью коллиматора 1, на фиг.2 дана структурная схема установки паспортизации контейнеров с РАО, где на каркас 1 установлен контролируемый контейнер 4, сверху и снизу которого перемещаются с помощью электроприводов 3 приборные боксы 2 с установленными в них детекторами со спектрометрической аппаратурой 8, а дистанционно (за биологической защитой 7) размещены контроллер управления электроприводами и автоматикой 5 и управляющая ЭВМ 6. На фиг. 3 представлен пример расположения детекторов 1 в приборном боксе для случая контроля контейнеров НЗК (невозвратные защитные контейнеры)

Количество устанавливаемых в приборных боксах 2 детекторов 8, входящих в независимые спектрометрические каналы, определяют в зависимости от размеров контейнера 4 и ширины зон чувствительности детекторов, выбираемых таким образом, чтобы по ширине контейнера зоны чувствительности соседних детекторов частично перекрывали друг друга. Формирование зон чувствительности детекторов осуществляют с помощью свинцовых коллиматоров 1 с окнами определенной геометрии, надеваемых на детекторы. Ширина и глубина зон чувствительности детекторов с коллиматорами 1 определяют заранее путем математического моделирование методом Монте-Карло (с использованием библиотеки программ GEANT-4). Пример расположения детекторов 1 в приборном боксе 2 для случая контроля контейнеров НЗК (невозвратные защитные контейнеры) приведен на фиг. 3. В данном случае в каждом приборном боксе размещается по два детектора (на данном рисунке показан приборный бокс, перемещающийся сверху контейнера, и отмечены позиции, в которых производятся измерения спектра, в случае, если активность равномерно распределена по всему объему контейнера).

Выбор геометрии зон чувствительности детекторов 8 и точек измерения спектров обусловлен целесообразным компромиссом между требованиями минимизации затрат времени на проведение измерений при минимальном уровне удельной активности и ограниченной скоростью счета спектрометров при контроле контейнеров с максимальной активностью.

Если диапазон вариации удельной активности содержимого контейнеров очень широк, то для обеспечения скорости счета в детекторах, не превышающей предельной скорости счета применяемых спектрометров, используют сменные коллиматоры 1 с более узкими окнами, обеспечивающими более узкие зоны чувствительности детекторов, а значит, и уменьшение скорости счета при той же удельной активности РАО.

На первом этапе измерений производят оценку степени неравномерности распределении радиоактивных веществ по объему контейнера. Для этого производят измерения скорости счета каждого из детекторов при непрерывном перемещении приборных боксов 2 вдоль контейнера. Скорость перемещения приборных боксов 2 выбирают такой, чтобы за время пересечения половины средней ширины зоны чувствительности детектора накопилось достаточное число зарегистрированных импульсов для статистически достоверного определения скорости счета (положим, не менее 1000 импульсов). Таким образом, отсчеты скорости счета снимают при перемещении приборных боксов 2 на расстояние, меньшее половины средней ширины зон чувствительности детектора, и пересылают в управляющую ЭВМ 6.

Далее в управляющей ЭВМ 6 производят анализ всех полученных отсчетов скорости счета. Если полученные отсчеты скорости счета всех детекторов при прохождении приборных боксов 2 вдоль всего контейнера разняться не более чем на 20%, то распределение радиоактивных веществ по объему контейнера можно считать равномерным, а все содержимое контейнера гомогенным. В этом случае по команде управляющей ЭВМ 6 производят перемещение приборных боксов на заранее выбранные фиксированные позиции, выбираемые таким образом, чтобы зоны чувствительности детекторов в соседних позициях частично пересекались (например, как показано на фиг. 3). При последовательном перемещении приборных боксов на эти позиции производят измерения спектров гамма-излучения в этих точках (на примере, представленном на фиг. 3, сверху и снизу контейнера получаем по 6 точек, в которых будут измеряться гамма-спектры). Время экспозиции для набора спектров определяется автоматически по каждому спектрометру в отдельности по времени регистрации N₀=2ⁿ  импульсов (величина n выбирается не менее 16, чтобы измеренный спектр был статистически достоверным).

Если при измерении спектров скорость счета превысит максимально допустимую для данных спектрометров, то оператору поступает команда о замене коллиматоров на коллиматоры с более узким окном. Эта команда должна безусловно выполняться. В случае ее невыполнения работа установки автоматически прерывается и выдается тревожный сигнал.

Измеренные гамма-спектры пересылаются в управляющую ЭВМ 6 установки, где производится их математическая обработка по следующему алгоритму:

1. Все полученные спектры приводят к единой энергетической шкале (с помощью калибровочных коэффициентов, определяемых при калибровке спектрометров по образцовым источникам, выполняемой до проведения контроля данного контейнера. При этом производят пересчет номеров каналов спектрометров в энергию гамма-квантов).

2. По полученным спектрам во всех измерительных точках вычисляют усредненный по всем измерительным точкам спектр.

3. С помощью хранящихся в базе данных управляющей ЭВМ 6 модельных «эталонных» спектров каждого радионуклида методом последовательных вычитаний производится определение нуклидного состава РАО и относительных значений парциальных удельных активностей (по отношению к активности всей смеси радионуклидов) каждого идентифицированного радионуклида.

Рассмотрим эти процедуры более детально. Модельные эталонные аппаратурные спектры отдельных радионуклидов рассчитывают предварительно методом Монте-Карло (с помощью библиотеки программ GEANT-4 для фиксированного задаваемого значения удельной объемной квантовой эмиссии G_н, которое определяют путем деления числа генерируемых при моделировании гамма-квантов на объем зоны чувствительности детектора при данной геометрии измерений с учетом используемого коллиматора. Например, если при моделировании генерируется 100·10⁶ гамма-квантов, а объем зоны чувствительности детектора составляет 5·10⁶ мм³, то величина G_н будет равна 20 квантов/мм³. Это дает возможность рассчитать соответствующие нормированные на G_н удельные активности каждого радионуклида, которые могут содержаться в контролируемых контейнерах:

, (1)

где - суммарный выход всех гамма-линий радионуклида на 1 распад.

Например, для радионуклида Cs-134, который имеет 5 гамма-линий с энергиями 0,563; 0,569; 0,605; 0,796; 0,802 кэВ и выходами соответственно 0,084; 0,154; 0,976; 0,854 и 0,087, удельной квантовой эмиссии в 100 квантов /(с·мм³) будет соответствовать удельная активность этого изотопа 20/(0,084+0,154+0,976+0,854+0,087)=20/2,155=9,28 Бк/мм³.

В измеренном спектре всей смеси выделяют фотопик с максимальной энергией. По центральной энергии этого фотопика идентифицируют радионуклид, которому принадлежит этот фотопик.

По модельному эталонному аппаратурному спектру А_iэ данного радионуклида (хранящемуся в базе данных управляющей ЭВМ) и числу зарегистрированных импульсов в выделенном фотопике измеренного спектра восстанавливают весь аппаратурный спектр данного радионуклида:

, (2)

где N_iфи - число зарегистрированных импульсов в выделенном фотопике измеренного спектра смеси;

N_iфэ - число зарегистрированных квантов в соответствующем фотопике модельного эталонного спектра идентифицированного радионуклида.

Находя отношение числа зарегистрированных гамма-квантов в этом восстановленном аппаратурном спектре данного радионуклида к общему числу зарегистрированных импульсов в измеренном спектре смеси, определяем относительную парциальную активность данного нуклида в зоне чувствительности детектора:

, (3)

где N_iв и N_iи - соответственно число зарегистрированных квантов в полном модельном восстановленном спектре i-го радионуклида и число зарегистрированных импульсов в измеренном спектре смеси.

В принципе, эту величину можно было бы находить по соотношению числа импульсов в выделенных фотопиках измеренного спектра смеси и числа зарегистрированных квантов эталонного спектра данного радионуклида. Однако, учитывая, что и в эталонном спектре, и в измеренном спектре число зарегистрированных квантов в наиболее энергичном фотопике много меньше (на два-три порядка) числа зарегистрированных квантов во всем спектре, вычисленные таким путем значения парциальных активностей окажутся недостаточно статистически достоверными. Поэтому более надежно ее определять по соотношению чисел зарегистрированных квантов в полных спектрах.

Очевидно, той же будет и относительная удельная объемная парциальная активность данного нуклида (при равномерном распределении активности в зоне чувствительности детектора).

Далее этот восстановленный спектр вычитают из измеренного спектра смеси нуклидов. В остаточном спектре опять выделяют наиболее энергичный фотопик, по его энергии идентифицируют следующий радионуклид и аналогичным образом определяют относительную парциальную удельную активность этого радионуклида.

Процедура продолжается до тех пор, пока будут определены относительные удельные парциальные активности всех радионуклидов Q_{ijп нук}, содержащихся в j-й смеси.

Таким образом, в результате выполнения этой процедуры мы получаем не только относительные удельные активности каждого радионуклида в смеси, но и восстановленные аппаратурные спектры каждого радионуклида в этой смеси .

4. Просуммировав восстановленные спектры всех радионуклидов, обнаруженных в смеси, получаем восстановленный спектр смеси этих радионуклидов:

(4)

Соответственно, просуммировав число зарегистрированных гамма-квантов в восстановленных спектрах каждого радионуклида, получаем число зарегистрированных квантов в суммарном восстановленном спектре смеси:

. (5)

5. Зная нормированные на G удельные активности каждого нуклида и относительные парциальные активности этих нуклидов в j-й смеси, легко определить нормированные на G активности этих смесей

. (6)

При неизменных условиях измерения (фиксированное взаимное расположение детектора и контейнера, фиксированная зона чувствительности детектора, определяемая коллиматором) между расчетной величиной зарегистрированных гамма-квантов N_{jсм в} и экспериментально измеренной величиной N_{jсм и} для каждой конкретной j-й смеси нуклидов должна иметь место пропорциональная зависимость:

. (7)

Отсюда коэффициент пропорциональности K_j (назовем его масштабным коэффициентом для j-й смеси) будет

. (8)

Такая же зависимость должна существовать между суммарной активностью смеси, спектр которой восстановлен с помощью эталонных спектров Q_{jсм в} и действительной активностью смеси Q_{jсм д}, поскольку и та, и другая пропорциональны общему числу зарегистрированных гамма-квантов в расчетном и измеренном спектрах. Следовательно

. (9)

6. Зная действительное абсолютное значение удельной активности всей смеси и относительные парциальные удельные активности каждого радионуклида, входящего в эту смесь, легко определить и действительные абсолютные удельные парциальные активности отдельных радионуклидов в этой смеси:

. (10)

При проведении этих расчетов следует учесть еще одно обстоятельство. В РАО, содержащихся в контейнере, кроме априорно заданных основных радионуклидов (эталонные спектры которых внесены в базу данных управляющей ЭВМ), могут содержаться и некоторые другие нуклиды с невысокой парциальной активностью. В этом случае после окончания процедуры вычитания восстановленных спектров отдельных радионуклидов из измеренного спектра смеси будет какой-то остаточный спектр, обусловленный активностью этих неучтенных нуклидов, а также погрешностями восстановления полных спектров учитываемых радионуклидов. Эту остаточную активность (в относительном виде, в процентах от полной активности смеси) можно определить по отношению числа зарегистрированных квантов в этом остаточном спектре к числу зарегистрированных квантов в измеренном спектре всей смеси:

. (11)

Если величина остаточной активности существенна (положим, более 5% от активности всей смеси), то в выражении (8) в числителе надо использовать разность (N_{jсм и} - N_jост). При определении суммарной абсолютной удельной активности РАО в контейнере учитывать остаточную удельную активность неучтенных радионуклидов.

Поскольку при вычислении эталонных спектров отдельных радионуклидов удельная эмиссия излучающей среды задавалась в расчете на 1 мм³, то и все вычисленные удельные активности, как отдельных нуклидов, так и суммарные активности смесей, будут иметь размерность Бк/мм³. Обычно принято определять удельную активность не объемную, а массовую с размерностью Бк/кг. Для перехода к массовой удельной активности необходимо сначала перейти к объемной активности в Бк/дм³, для чего вводится множитель 10⁶ (в кубическом дециметре содержится 10⁶ кубических миллиметров), а затем результат разделить на измеренную плотность содержимого контейнера ρ (кг/дм³). В итоге переходный множитель будет 10⁶/ρ.

Величину плотности содержимого контейнера определяют путем взвешивания пустого и наполненного контейнера (объем его полости при заданных размерах подсчитать несложно).

Если при анализе отсчетов скорости счета при сканировании всего контейнера окажется, что различия между отсчетами в различных точках и различных детекторах более 20%, то оператору посылается запрос: определять усредненные по всему объему контейнера характеристики РАО или находить локальные характеристики для точек, соответствующих максимумам скорости счета?

В первом случае процедура измерений и обработка полученных результатов выполняют совершенно аналогично описанным выше (т.е. в соответствии с пп. 1-6).

Во втором случае приборные боксы автоматически последовательно выставляют в точки, соответствующие максимумам скорости счета, и в этих точках измеряются спектры только тех детекторов, по которым были зафиксированы максимумы скорости счета. Усреднение полученных спектров для разных точек измерения не проводится, и все вычисления по пп. 2-5 проводят для каждой точки измерения в отдельности. Тем самым мы получаем те же характеристики РАО для локальных областей, соответствующих выявленным центрам излучения.

Если сканирование контейнера осуществлять не сверху и снизу, а в двух взаимно перпендикулярных плоскостях (что возможно при контроле контейнеров небольших размеров, когда глубина зоны чувствительности детектора перекрывает размеры его полости), то в этом случае возможно достаточно точное определение трехмерных координат основных излучающих центров содержимого контейнера, поскольку электропривод приборных боксов осуществляется с помощью программно управляемых шаговых двигателей.