СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАЗБАВИТЕЛЯ ДЛЯ ПЕРЕРАБОТКИ ОРУЖЕЙНОГО ВЫСОКООБОГАЩЕННОГО УРАНА В НИЗКООБОГАЩЕННЫЙ УРАН

Изобретение относится к ядерному топливному циклу и может быть использовано при производстве топлива ядерных реакторов путем переработки высокообогащенного урана (ВОУ), извлекаемого при демонтаже ядерного оружия, в низкообогащенный уран (НОУ) для топлива атомных станций или для возврата урана, выделенного из отработавшего ядерного топлива, в топливный цикл, а именно, к технологии получения разбавителя для переработки гексафторида оружейного высокообогащенного урана в гексафторид низкообогашенного урана или для восстановления изотопного состава гексафторида регенерированного урана.

Ядерное топливо для АЭС производят путем обогащения гексафторида урана на разделительных каскадах обогатительных заводов. В качестве питания на каскад может поступать гексафторид, содержащий природный уран с концентрацией ²³⁵U 0,711%, или обедненный уран - отвальный продукт разделительного процесса с концентрацией ²³⁵U 0,1%÷0,4%, или слегка обогащенный (а возможно, и обедненный) уран - регенерат облученного урана, прошедшего переработку и очистку на радиохимическом заводе [Синев Н.М. Экономика ядерной энергетики: Основы технологии и экономики производства ядерного топлива. Экономика АЭС. М.: Энергоатомиздат, 1987. 480 с.]. Под термином «концентрация» здесь и далее авторы подразумевают массовую долю того или иного изотопа урана именно в смеси изотопов урана. Каскады разделительного завода могут иметь несколько точек питания для подачи гексафторида урана с различной концентрацией ²³⁵U и несколько точек для отбора продукта с различной степенью обогащения по ²³⁵U.

Настоящее изобретение относится к способам получения ядерного топлива для АЭС как путем переработки оружейного ВОУ, так и регенерированного урана из отработанного ядерного топлива.

Известны способы переработки ВОУ в НОУ [Oleg Bukharin. Understanding Russia's Uranium Enrichment Complex. Science and Global Security, 2004, Volume 12, pp.193-218.], предусматривающие в качестве основной операции для снижения концентрации ²³⁵U до значений 2%÷5%, используемых в ядерном топливе, смешение гексафторида перерабатываемого ВОУ с концентрацией ²³⁵U 85%÷97% с разбавителем требуемой концентрации по основному изотопу ²³⁵U, как правило, с разбавителем с концентрацией по основному изотопу ²³⁵U 1,5%-2%, причем, получаемое ядерное топливо может содержать находящиеся в ВОУ и разбавителе вредные изотопы ²³²U, ²³⁴U, ²³⁶U. Повышение концентрации вредного изотопа ²³²U приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, твэлов) из-за мощного и вредного излучения продуктов его распада. Повышение концентрации вредного изотопа ²³⁴U приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, твэлов) из-за загрязнения воздуха в рабочем помещении поверхностей рабочего помещения вредными альфа-частицами. Повышение концентрации вредного изотопа ²³⁶U приводит к повышению паразитного захвата нейтронов в ядерном реакторе и, в свою очередь, требует повышения концентрации делящегося изотопа ²³⁵U, что ухудшает экономические показатели ядерного реактора.

Независимо от способа получения НОУ его технические характеристики по вредным изотопам ²³²U, ²³⁴U, ²³⁶U должны соответствовать требованиям стандартной спецификации [ASTM С996-04е1. Стандартные технические условия на гексафторид урана с обогащением менее 5% по изотопу ²³⁵U], что создает дополнительные трудности и затраты при наработке и использовании разбавителя в процессе получения ядерного топлива.

Известен способ получения разбавителя, используемый для изотопного восстановления регенерированного урана (Патент RU №2242812, G21C 19/42, B01D 59/20, 2004.12.20), в котором сырьевой урановый регенерат обогащают до ВОУ, повышая содержание изотопа ²³⁵U до уровня 21,0%-90,0% в двойном газоцентрифужном каскаде и снижают концентрацию изотопа ²³⁵U разбавителем до уровня 2,0%-5,0%, получая НОУ для топливного материала ядерных реакторов. Наработку разбавителя, например, из гексафторида урана природного происхождения выполняют параллельно в ординарном газоцентрифужном каскаде, подавая на питание гексафторид урана с концентрацией изотопа ²³⁵U 0,711% и получая на выходе поток отбора, содержащий 2,0%-5,0% ²³⁵U, и поток отвала, содержащий 0,1%-0,3% ²³⁵U.

Недостатком способа являются большие затраты на использование дорогостоящего природного сырья и работу разделения на получение разбавителя с требуемым содержанием ²³⁴U и ²³⁵U. Кроме того, если концентрация изотопа ²³⁴U имеет в ВОУ регенерата повышенный уровень, то требования ASTM C996-04 не могут быть выполнены.

Известен способ получения разбавителя для переработки оружейного высокообогащенного урана в низкообогащенный уран по Патенту RU №2321544 (C01G 43/06, B01D 59/20, 25.01.2006). Способ заключается в обогащении гексафторида урана с низким содержанием ²³⁵U и ²³⁴U, поступающего на питание каскада газовых центрифуг, до заданной концентрации ²³⁵U для разбавителя, причем разбавитель получают в промежуточном отборе каскада, нарабатывающего в основном отборе гексафторид низкообагащенного урана с более высокой концентрацией ²³⁵U, чем концентрация разбавителя. Для улучшения качества разбавителя наработку разбавителя выполняют до концентрации ²³⁵U 0,7%÷2,0% и подают его на одну из точек питания дополнительного каскада с одним отбором разбавителя требуемой концентрации или требуемую концентрацию разбавителя получают путем смешения отбора разбавителя с отбором дополнительного каскада с одним отбором. На питании каскада с одной или несколькими дополнительными точками питания используют гексафторид природного урана, или отвальный продукт разделительного процесса с концентрацией ²³⁵U 0,10%÷0,45%, полученный при обогащении природного урана, или гексафторид урана с концентрацией ²³⁵U 0,46%÷0,95%, полученный повторным обогащением отвального продукта, полученного в разделительном процессе при обогащении природного урана.

Известный способ требует создания каскада с промежуточным отбором и не позволяет в достаточной мере снизить затраты работы разделения на наработку разбавителя с требуемым качеством по содержанию вредного изотопа ²³⁴U с использованием ранее наработанных отвалов российского разделительного производства, содержание вредного изотопа ²³⁴U в которых не определено.

Наиболее близким к изобретению является способ получения разбавителя для использования в наработке гексафторида низкообогащенного урана из оружейного высокообогащенного урана, применяемый в российской промышленной переработке ВОУ в гексафторид НОУ [Патент RU №2225362, C01G 43/06, 2001.06.13]. Для выполнения требований по вредным изотопам, лимитирующим из которых по требованиям ASTM С996-04е1 является ²³⁴U, наряду с уменьшением содержания вредных изотопов в гексафториде ВОУ на отдельном каскаде газовых центрифуг, разбавитель нарабатывают в другом ординарном каскаде газовых центрифуг, на питание которого поступает обедненный гексафторид урана с низким содержанием ²³⁵U и ²³⁴U, а из отбора путем его обогащения по изотопу ²³⁵U до концентрации 1,5% получают разбавитель. В качестве обедненного урана на питании каскада используют отвальный продукт разделительного процесса с концентрацией ²³⁵U 0,1%÷0,3%, полученный при обогащении природного урана. Параметры каскадов газовых центрифуг, необходимые для оптимизации на обогащение разбавителя по ²³⁵U и уменьшения содержания вредных изотопов ²³⁴U, определяют по известным методикам расчетов процессов разделения многокомпонентных изотопных смесей [Израилевич А.И. Формулы для расчета содержания минорных изотопов для трехпоточных каскадов / Сб. докладов VIII всероссийской (международной) научной конференции "Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул", М.: ЦНИИАТОМИНФОРМ, 2003, с.40-42], [Палкин В.А., Комаров Р.С. Оптимизация параметров каскада центрифуг при разделении регенерированного урана // Сб. докладов Х Всероссийской (Международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», М.: ЦНИИАТОМИНФОРМ, 2005, с.50-55].

При использовании известного способа для наработки разбавителя с требуемым качеством по содержанию вредного изотопа ²³⁴U с использованием ранее наработанных отвалов российского разделительного производства, содержание вредного изотопа ²³⁴U в которых не соответствует требуемому для получения соответствующего качества разбавителя или не установлено с достаточной определенностью, также как и в других вышеупомянутых известных способах наработки разбавителя, для получения разбавителя надежного качества приходится ориентироваться на максимальную величину возможного содержание вредного изотопа ²³⁴U в используемых на питании отвалах, что приводит к увеличению затрат работы разделения на получение разбавителя.

Настоящее изобретение направлено на снижение затрат работы разделения на наработку разбавителя с требуемым качеством по содержанию вредного изотопа ²³⁴U с использованием ранее наработанных отвалов российского разделительного производства, в том числе и отвалов, содержание вредного изотопа ²³⁴U в которых не установлено.

Технический результат, достигаемый при осуществлении способа, заключается в получении разбавителя требуемого качества для ВОУ с необходимым содержанием лимитирующего вредного изотопа ²³⁴U при меньших затратах работы разделения для его наработки. Поскольку при разбавительном смешении для получения НОУ весовой расход разбавителя в десятки раз превосходит расход гексафторида ВОУ, то уменьшение работы разделения, затраченной на наработку разбавителя из отвального уранового сырья, существенным образом определяет экономическую эффективность получения гексафторида НОУ из ВОУ.

Достижение указанного технического эффекта от предложенного изобретения обеспечивается тем, что в способе получения разбавителя для переработки гексафторида оружейного высокообогащенного урана в гексафторид низкообогащенного урана или для изотопного восстановления регенерированного урана, заключающемся в обогащении по ²³⁵U отвалов гексафторида урана разделительного производства, поступающих на питание ординарного каскада газовых центрифуг, до заданной концентрации ²³⁵U в разбавителе, получение разбавителя заданной концентрации по изотопу ²³⁵U и содержанию вредной примеси ²³⁴U выполняют в два этапа, причем на первом этапе в отборе ординарного каскада газовых центрифуг получают продукт с концентрацией ²³⁵U меньшей требуемой концентрации, чем ²³⁵U в разбавителе и сортируют его в разные емкости по содержанию вредного изотопа ²³⁴U, а на втором этапе осуществляют обогащение продукта, поступающего на питание ординарного каскада газовых центрифуг, из емкости выбранного сорта по содержанию вредного изотопа ²³⁴U, до заданной концентрации ²³⁵U в разбавителе.

Кроме того, питание каскада газовых центрифуг на первом этапе осуществляют отвалами гексафторида урана разделительного производства, содержание вредного изотопа ²³⁴U, в которых не установлено с достаточной определенностью.

На первом этапе используют ординарный неперестраиваемый каскад газовых центрифуг, а на втором этапе используют перестраиваемый каскад газовых центрифуг, оптимизированный на получение разбавителя с заданными концентрациями по изотопам ²³⁴U и ²³⁵U при питании продуктом с известными концентрациями по изотопам ²³⁴U и ²³⁵U.

На втором этапе питание каскада осуществляют одним или несколькими дополнительными потоками питания.

Кроме того, на первом этапе в отборе каскада получают продукт с концентрацией изотопа ²³⁵U, составляющей 0,5%-1,2%.

Сущность изобретения поясняется рисунками, на которых:

на фиг.1 показан вариант схемы наработки разбавителя в одинарном каскаде по известному способу;

на фиг.2 показан вариант схемы наработки разбавителя в неперестраиваемом и перестраиваемом каскаде по заявленному способу.

В каскаде 1 на фиг.1 на вход подается поток 2 питания и отбирается поток 3 низкообогащенного гексафторида урана разбавителя и поток 4 отвала. Полученный из потока 3 в отборе каскада 1, настроенного на обогащение ²³⁵U до заданной концентрации в диапазоне 1,5%-2% и с концентрацией вредного изотопа ²³⁴U в диапазоне 0,006%-0,009%, продукт десублимируют и затаривают в контейнер 5 для последующего использования в переработке ВОУ или регенерированного урана. Поток 4 отвала с концентрацией ²³⁴U 0,05%-0,2% десублимируют, затаривают в контейнер 6 и направляют на хранение или утилизацию.

Каскад 1 может быть выполнен с одной дополнительной точкой питания с дополнительным потоком 7 питания или иметь несколько таких дополнительных точек и, соответственно, дополнительных потоков питания.

В варианте заявленного способа получения разбавителя по схеме, показанной на фиг.2, в неперестраиваемом каскаде 8 в зависимости от исходной концентрации вредного изотопа ²³⁴U в потоке питания 9 каскада 8 получают поток 10 гексафторида урана продукта с различной концентрацией вредного изотопа ²³⁴U. Продукт сортируют, десублимируют и затаривают в контейнер 11 при концентрации вредного изотопа ²³⁴U в продукте менее, например, 0,003%, в контейнер 12 - при концентрации вредного изотопа ²³⁴U в продукте менее, например, 0,004%, в контейнер 13 - при концентрации вредного изотопа ²³⁴U в продукте менее, например, 0,005% и т.д. Поток 14 отвала с концентрацией ²³⁵U 0,05-0,2% десублимируют, затаривают в контейнер 15 и направляют на хранение или утилизацию. Каскад 8 может быть выполнен с одной дополнительной точкой питания с дополнительным потоком 16 питания или иметь несколько таких дополнительных точек и, соответственно, дополнительных потоков питания. Использование неперестраиваемого каскада 8 на первом этапе позволяет минимизировать затраты на работу разделения, поскольку такой каскад содержит минимальное количество вспомогательного технологического оборудования и трубопроводов.

Отсортированный по концентрации вредного изотопа ²³⁴U продукт, например, собранный в контейнер 12, поступает в перестраиваемый каскад 17 в виде потока гексафторида урана 18. В потоке отбора 19 каскада 17, который оптимизируют на обогащение ²³⁵U при питании продуктом в потоке 18 с известными концентрациями по изотопам ²³⁴U и ²³⁵U получают разбавитель с заданными концентрациями по изотопам ²³⁴U и ²³⁵U. Полученный в потоке 19 разбавитель с обогащением по изотопу ²³⁵U до заданной концентрации разбавителя и концентрацией вредного изотопа ²³⁴U, соответствующей требованиям для получения стандартного НОУ из конкретного ВОУ, десублимируют и затаривают в контейнер 20 для последующего использования в переработке ВОУ или регенерированного урана.

Поток 21 отвала с концентрацией ²³⁵U 0,05-0,2% десублимируют, затаривают в контейнер 22 и направляют на хранение или утилизацию. Каскад 17 может быть выполнен с одной дополнительной точкой питания с дополнительным потоком 23 питания или иметь несколько таких дополнительных точек и, соответственно, дополнительных потоков питания.

Осуществимость заявленного способа получения разбавителя и достигаемый при получении разбавителя по заявленному способу технический результат подтверждается нижеследующими примерами.

Пример 1. Получение разбавителя известным способом в один этап

В таблице 1 приведены результаты расчетов варианта, принятого в качестве базового. Он характеризуется использованием на питаниях каскада гексафторида урана с концентрациями ²³⁵U 0,26 и 0,34%. При этом содержание ²³⁴U оценивалось исходя из средних значений концентрации вредного изотопа в отвалах, полученных при наработке НОУ. Концентрация отвала при наработке разбавителя выбрана равной 0,12% по ²³⁵U.

Затраты работы разделения на получение 24,493 т разбавителя с концентрацией ²³⁵U 1,5% и ²³⁴U 0,00859% составляют 74,373 тыс. ЕРР.

Пример 2. Получение разбавителя в два этапа из лучших отвалов с ²³⁵U 0,26% и 0,34%

В этом варианте на питании каскада на первом этапе используются лучшие отвалы с содержанием 0,26% и 0,34% по ²³⁵U. Содержание ²³⁴U в них меньше, чем в примере 1. На первом этапе в отборе каскада получают продукт с содержанием ²³⁵U 0,711% и концентрацией вредного изотопа ²³⁴U 0,00370%. При одинаковых затратах работы разделения с базовым вариантом качество получаемого разбавителя выше - концентрация вредного изотопа ²³⁴U составляет 0,0083% по сравнению с концентрацией 0,0086% в примере 1 (табл. 2 и 3).

Пример 3. Получение разбавителя в два этапа из лучших отвалов с содержанием ²³⁵U 0,26%, 0,34% и 0,355%

В этом варианте из лучших обедненных отвалов с концентрациями ²³⁵U 0,26% и 0,34% на первом этапе получается гексафторид урана первого продукта с содержанием ²³⁵U 0,711% (таблица 4), а из более богатого отвала с содержанием ²³⁵U 0,355% на другом первом этапе получается гексафторид урана второго продукта с содержанием ²³⁵U 0,9% (таблица 5). Эти продукты подаются, соответственно, на 1-е и 2-е питание каскада на втором этапе (таблица 6). При одинаковом количестве и качестве разбавителя по сравнению с базовым вариантом в этом варианте сокращаются затраты работы разделения. Суммарные затраты в этом варианте составляют 69,171 тыс. ЕРР, что на 7,0% меньше, чем в базовом варианте.

Особенность примера 3 - выбранное 2-е питание по концентрации ²³⁵U больше, чем основное 1-е питание. Это обусловлено запасом по качеству продукта, полученного на первом этапе и подаваемого в 1-е питание на втором этапе (аналогично примеру 2). Данный запас выбирается путем использования более богатого по ²³⁵U 2-го питания. При этом сокращаются затраты работы разделения.

Пример 4. Получение разбавителя в два этапа из лучших отвалов с содержанием ²³⁵U 0,34 % и средних отвалов с содержанием ²³⁵U 0,26%

В этом варианте на первом этапе из лучших отвалов с содержанием ²³⁵U 0,34% производится гексафторид урана с концентрацией ²³⁵U 0,711% (табл.7). На втором этапе для понижения содержания ²³⁴U в разбавителе на 2-м питании используется отвальный уран с концентрацией ²³⁵U 0,26% (табл.8). Этот уран со средним значением содержания ²³⁴U. Поэтому получаемый эффект сокращения затрат работы разделения в этом варианте меньше, чем в примере 3. Суммарные затраты на производство 24,493 т разбавителя составляют 70, 124 тыс. ЕРР, что на 5,7% меньше, чем в базовом варианте.

Пример 5. Получение разбавителя в два этапа из лучших отвалов с содержанием ²³⁵U 0,33%

В этом варианте используемые на первом этапе лучшие отвалы с содержанием ²³⁵U 0,33 % (табл.9) позволяют наиболее точно попасть в требуемое качество разбавителя по концентрации вредного изотопа ²³⁴U. Соответственно, на втором этапе не требуется 2-е питание (табл.10). Суммарные затраты работы разделения на производство 24,493 т разбавителя составляют 68,788 тыс. ЕРР. Это на 7,5 % меньше, чем в базовом варианте.

Понятно, что изобретение не ограничивается приведенными примерами. Возможны и другие варианты примеров реализации изобретения в пределах предложенной формулы изобретения. Так, в приведенных примерах основным продуктом для получения разбавителя в два этапа является гексафторид урана с сырьевой концентрацией ²³⁵U 0,711%, отсортированный по содержанию ²³⁴U. Этот продукт получается на разделительном заводе из обедненных отвалов с концентрацией ²³⁵U 0,2-0,3% на неперестраиваемом каскаде. На таком же неперестраиваемом каскаде из отвалов, более богатых по ²³⁵U, может производиться продукт с концентрацией ²³⁵U 0,8%-1%. Этот продукт также сортируется по содержанию ²³⁴U и используется для питания перестраиваемого каскада, также как и обедненные отвалы с известной концентрацией вредного изотопа ²³⁴U.

Таким образом, комбинируя использование полученных на первом этапе продуктов с отсортированными известными концентрациями вредного изотопа ²³⁴U, а также существующих отвалов с известными концентрациями вредного изотопа ²³⁴U для питания каскада на втором этапе получают сокращение затрат работы разделения при получении разбавителя с необходимыми концентрациями вредного изотопа ²³⁴U.